一、~(130)Ce(EC+β~+)衰变研究及其放射化学分离(论文文献综述)
程治强[1](2021)在《熔盐堆内Nb等贵金属裂变产物的行为研究》文中进行了进一步梳理熔盐堆是先进四代堆中唯一的液态燃料反应堆,由于液态燃料的特点使得熔盐堆中锕系核素和裂变产物的行为和分布对熔盐堆的设计、建造、运行和安全产生重要影响。中国科学院上海应用物理研究所(SINAP)正在开展钍基熔盐堆核能系统(TMSR)的研发,以研究锕系核素和裂变产物行为和分布及其对熔盐堆运行和干法分离影响为目标的熔盐反应堆化学成为一项亟待开展的重要工作。贵金属裂变产物是核裂变产物的重要组成部分。贵金属裂变产物性质复杂,它们的行为和分布与熔盐堆中燃料盐的重要特性—氧化还原电位状态,有着密切的关联,因此,熔盐中贵金属裂变产物的行为和分布研究,成为SINAP熔盐反应堆化学中关键的研究课题。本论文用SINAP自主设计并研制的15 Me V电子加速器中子源辐照UF4,使用γ射线能谱技术,研究辐照后UF4与熔盐堆用冷却盐FLi Be(Li F-Be F2,66%-34mol%)混合熔融后,以95Nb为代表的贵金属裂变产物在熔盐、哈氏合金以及石墨之间的沉积和分配为关注点,研究了还原剂金属Li和氧化剂Ni F2的加入对贵金属裂变产物分布的影响。主要研究内容和得到的主要结果是:(1)裂变产物的行为和分布研究方法的建立在熔盐高温化学处理技术的基础上,建立了基于熔盐中裂变产物行为研究的实验方法。实验观察到的关于挥发性裂变产物、亲盐类裂变产物和贵金属裂变产物的总体行为以及95Nb作为熔盐堆燃料盐氧化还原指示剂的论断都与ORNL在MSRE上的研究相一致,证明本论文采用的实验方法的可行性和可信性,为后续的研究奠定了技术基础。(2)裂变产物95Nb在FLiBe熔盐中的行为与分布基于裂变产物95Nb有望成为熔盐堆燃料盐氧化还原性质的指示剂,研究了95Nb在FLi Be熔盐中的行为与分布。研究表明大部分95Nb能够稳定存在于FLi Be熔盐中。金属Li的加入使95Nb还原成金属颗粒而沉降,导致熔盐中95Nb活度的下降,降低的程度与95Zr-95Nb生长-衰变关系的时间以及95Nb的浓度相关。在此基础上,讨论了95Nb作为熔盐堆燃料盐中氧化还原电位指示剂在技术上的局限性和解决方案。(3)FLi Be熔盐中裂变产物95Nb在哈氏合金上的沉积通过分析ORNL的相关结果,认为熔盐中95Nb活度检测结果受熔盐中可溶性95Nb与不可溶的95Nb金属小颗粒能否正确区分的影响,这也是ORNL有关实验数据较为零乱、分散,甚至反常的原因之一,并得到实验的支持。为此研究了熔盐中裂变产物95Nb在哈氏合金上的沉积,以及95Nb在合金上沉积与它在熔盐中比活度的相关性。研究结果表明95Nb在哈氏合金上沉积量的变化与熔盐电位改变相关联;哈氏合金上的95Nb和103Ru的沉积率比能够定量表征熔盐的氧化还原电位。研究结果为利用贵金属裂变产物检测熔盐堆氧化还原电位提供了2个更准确、操作性更强的新方案。(4)其他贵金属裂变产物在FLi Be熔盐中的分布与行为考察了熔盐中的99Mo、103Ru和132Te及其在石墨、哈氏合金上的沉积和分布规律,研究了熔盐氧化还原性质性对哈氏合金上99Mo、103Ru和132Te沉积行为的影响。因为99Mo在放射性药物研制上有巨大的需求,为此,根据99Mo在熔盐中的行为,提出了从熔盐中分离提纯99Mo的可行方法。上述研究表明在钍基熔盐堆核能系统建成之前在实验室利用白光中子源辐照产生全源项裂变产物,开展熔盐反应堆化学研究不仅可行,而且能够获得有意义的研究结果。在钍基熔盐堆运行后,实验室研究结果将为反应堆现场的监察和诊断提供科学和技术层面上的支持、保障和指导作用。
邓翀,苏一茂,黄闻亮[2](2020)在《锕系元素的非寻常氧化态化学 Ⅰ.气相、固相和水溶液》文中提出锕系元素在化合物中通常表现出比镧系元素更丰富的变价和更强的成键能力。前锕系元素(锕至镅)拥有较丰富的氧化还原化学,它们在化学反应中可以失去全部或大部分价电子。后锕系元素(锔至铹)则主要以正三价存在于化合物中,表现出与镧系元素相似的化学性质。进一步拓宽锕系元素的氧化态、发展锕系元素的氧化还原化学一直是合成化学家追求的目标。本综述将首先对锕系元素的电子构型进行分析,并对"非寻常氧化态"进行界定。然后,介绍锕系元素的非寻常氧化态化学的发展历史与最新进展。作为系列综述的第一部分,将重点介绍气相、固相和水溶液中锕系元素的非寻常氧化态化学。在总结文献的基础上,将归纳这一领域研究的特点与难点,阐述其对于锕系元素基础理论与核科学发展的重大意义。
林敏,叶宏生,夏文,刘蕴韬,王佳玫,徐长春[3](2020)在《CIAE电离辐射计量技术发展回顾》文中研究指明本文回顾了中国原子能科学研究院(CIAE)早期开展的电离辐射计量与测试技术研究及成果、电离辐射一级计量站成立后电离辐射计量体系的建立与完善,以及2000年后电离辐射计量新技术与新方法研究。通过回顾CIAE电离辐射计量技术从满足核工业所需的常规电离辐射计量测试方法到绝对测量新方法研究、极值量计量、动态量计量、特殊环境计量、特殊放射性气体活度计量以及特殊放射性标准物质制备的发展历程,追根溯源,以期进一步提升综合计量保障能力,并在先进计量测试理论与方法、核医学与放射治疗计量、辐射生物计量等方面继续开拓创新,取得更大的进步。
苏维维[4](2020)在《基于核素-纳米药物实现恶性肿瘤细胞核定向放射治疗的实验研究》文中研究说明研究背景将放射性核素与纳米材料相结合用于改善恶性肿瘤的治疗的研究,将多种跨学科的领域交叉融合起来,具有独特的科研意义和潜在的临床应用前景。然而,目前将二者联合的相关研究多是机械地将纳米材料作为核素的运载体,产生的生物效应多是二者单纯的作用叠加。如果能找到一种方法将二者的特性巧妙地结合起来,诱导发生某种相互作用,不仅有利于材料的有效利用和简化设计,而且能通过协同效应促进实现高效的肿瘤治疗。本论文聚焦于以上科研理念,依托于课题组的长期合作方中国科学院上海硅酸盐研究所稀土生物化学与医用功能材料团队先进的纳米材料合成技术。我们将临床常用的放射性核素与合成技术成熟的纳米材料巧妙结合,利用二者优势互补,创新性地构建了两种核素-纳米材料复合物体系。经一系列生物学检测手段证实,本课题构建的两种体系均实现了多功能协同增强的高效肿瘤治疗。主要包括以下两方面内容:主要研究内容和实验结果1.基于131I-AuNPs-TAT实现肿瘤细胞核靶向的内源性放射免疫治疗利用改进的非极性还原方法,成功合成超小粒径(8.36 nm)的金纳米颗粒(Aunanoparticels,AuNPs),尺寸均一、分散性及稳定性良好;进一步在其表面连接细胞穿透肽(TAT),共聚焦显微镜和生物透射电镜下观察确定AuNPs-TAT具备良好的细胞核靶向功能;最后采用经典的Iodogen标记法标记放射性核素131I并获得终产物131I-AuNPs-TAT,131I的初始标记率高,标记产物的体外稳定性良好。在该核素-纳米复合物体系中,TAT多肽将131I靶向递送到肿瘤细胞核内部直接损伤DNA;AuNPs诱导131I衰变产生的β-射线转化为X射线,不仅扩大了辐照范围,而且产生了“免疫增强效应”。细胞实验和活体实验结果表明,该复合材料能显着抑制结肠癌的生长,协同增强131I对肿瘤的放疗效果。基于此,我们提出一种新型的内源性放射免疫疗法(internal radio-immunity therapy,IRIT),并将131I-AuNPs-TAT的合成过程及其发挥高效放疗作用的机制总结为如下示意图:2.基于125I-TiO2-TAT/HA2实现溶酶体逃逸与肿瘤细胞核靶向的催化内照射治疗采用经典的溶剂热技术,成功合成高活性{101}晶面的锐钛矿型单晶氧化钛纳米颗粒(TiO2nanoparticles,TiO2NPs),形貌均一,呈菱形,粒径长11.78±2.23 nm,宽3.91±0.56 nm;在TiO2NPs表面连接兼具溶酶体逃逸与细胞核靶向功能的融合肽(TAT/HA2),生物电镜扫描证实获得的TiO2-TAT/HA2能在逃逸溶酶体捕获后高效靶向进入细胞核内;进一步采用Iodogen标记法将放射性核素125I标记在TiO2-TAT/HA2上,获得的125I-TiO2-TAT/HA2具有良好的体外稳定性。在该结构中,TAT/HA2能介导125I对肿瘤细胞核内DNA的靶向杀伤;而125I的俄歇电子与TiO2反应后能催化水分子的活化,进而促进125I的γ射线诱导的毒性羟基自由基(·OH)的产生。细胞及活体实验证实,125I-TiO2-TAT/HA2能显着抑制实体肿瘤(胰腺癌)的生长,明显改善125I对肿瘤的放疗效果。本研究最大创新性在于,有效利用125I作为电子给体激活TiO2NPs的催化活性并促进水的活化,使γ射线诱导的水辐解过程更容易发生,从而产生大量·OH,最终实现高效放疗。我们将该创新性的催化内照射疗法(catalytic internal radiotherapy,CIRT)的作用机理总结如下:讨论分析在恶性肿瘤的常规治疗手段中,放疗占据了重要的地位,其中内照射治疗(internal radiation therapy,IRT)因较外照射治疗对正常组织副损伤小这一独特优势而受到关注。IRT通过放射性核素衰变产生射线而发挥肿瘤治疗作用,然而,某些类型的射线的能量不足、穿透深度不够等缺陷制约着核素的治疗效果和临床应用。近年来,纳米材料在医学中的应用不断更新发展,但其在IRT中的应用研究很少,研究内容相对局限,因此还有很大研究和发展空间。本文即是对此做了初步探索,以期为恶性肿瘤的治疗寻找新的思路和手段。本课题组着眼于提高肿瘤疗效,促进人民健康,深入研究了改善癌症治疗的新策略。通过分析临床常用放射性核素(131I,125I)的衰变射线特点,针对性地制备了两种具有特殊性能的纳米材料(AuNPs,TiO2NPs),利用巧妙的合成工艺将核素与纳米材料相结合,通过特定的物理及化学反应实现二者的优势互补。我们通过一系列实验检测手段证实了两种复合物均对肿瘤产生了良好的治疗效果,并对相关治疗机制做了深入的探讨和严格的验证。综上所述,本课题通过巧妙的材料设计将放射性核素的衰变产物特点与纳米材料的优异性质相结合,分别实现了基于“内源性放射免疫疗法(IRIT)”和“催化内照射疗法(CIRT)”的肿瘤高效治疗。本课题的设计不仅有望拓宽核素-纳米药物的临床应用范围,也为肿瘤治疗的科学研究提供了新思路、新策略。
周波[5](2020)在《液态燃料熔盐堆放射性源项研究》文中认为核反应堆运行时,易裂变核素在中子诱发裂变情况下产生大量的放射性核素,这些放射性核素的种类繁多,演化特性复杂,并带有很强的放射性。核反应堆设计时会考虑多道实体屏障并考虑纵深防御安全设计来限制这些放射核素到环境的释放量,以满足核电厂环境辐射防护的规定。同时会对核反应堆进行必要的生物屏蔽设计,将工作人员的辐射剂量降低到合理可行尽量低的水平,以满足核电厂运行辐射防护对工作人员剂量限值的规定。在发生核电事故的情况下,对放射性物质起到包容作用的实体屏障一旦遭到破坏,大量放射性核素就会释放到环境中,给公众和环境带来极大的危害。因此准确确定反应堆内产生的放射性种类和产量,预测放射性核素在反应堆系统内的动态演化及分布对反应堆的安全运行以及对环境和人类的安全防护具有重要意义。与传统商用堆型相比,熔盐堆的燃料成分及形态、堆内结构材料、设计结构具有显着的区别。例如,传统压水堆采用的核燃料类型为固定式,轻水或重水作为冷却剂,熔盐堆以液态熔盐作为燃料,同时兼做冷却剂,正常运行时大量的放射性核素随燃料盐流出堆芯,经过上腔室、热管段、主泵、换热器、冷管段、下腔室,最后再流入堆内。对于传统压水型反应堆,通常采用静态点燃耗程序模拟放射性核素的演化。但对熔盐堆而言,燃料盐流动会导致流出堆芯的部分裂变产物摆脱了其在堆内对中子的吸收,从而打破了放射性核素及其子体在传统反应堆中的演化与平衡关系,这对放射性核素的浓度及总积存量均会产生一定影响,很显然利用传统点燃耗程序对熔盐堆放射性核素进行分析是不准确的。基于以上讨论,本工作基于Mathematica7.0完成了流动状态下裂变产物源项输运方程的理论推导,在传统燃耗方程基础上沿流动方向进行空间节点划分,增加流动项对相邻节点之间建立节点间的流动关联,从而建立了熔盐堆主回路系统裂变产物源项动态分析模型MSRFP 1.0,同时为活化产物源项分析建立了专用程序MAST1.0。将MSRFP 1.0以及MAST1.0与参考程序ORIGENS进行了初步对比验证,单核素活度值最大相对偏差在燃耗寿期内小于10%,符合较好。对2MW回路式熔盐实验堆主回路系统放射性源项进行了重点分析,分析了流动对关键裂变产物源项的浓度、总产量及分布的影响规律。结果表明流动会导致短寿命裂变产物在主回路系统内分布不均匀,且受流量大小影响显着。对尾气处理系统中裂变气体及其子体的迁移演化规律进行了分析,计算表面不同的去除份额对裂变气体子体的产量影响显着。同时流动会对关键裂变毒物135Xe的总量带来显着影响,对由中子俘获产生的裂变活化产物如134Cs、110mAg等核素的总产量也会带来显着影响。同时对覆盖气体系统、尾气系统、石墨构件、控制棒系统、主容器合金材料的放射性种类及产量及卸料后的潜在生物毒性进行了全面分析。计算结果及理论研究方法为熔盐反应堆物理与屏蔽设计、放射性废物管理、在役检修以及退役等提供了重要参考。
邹春燕[6](2020)在《利用超铀元素(TRU)启动的熔盐热堆钍铀循环过渡及嬗变性能研究》文中研究说明随着核能需求的日益增长,核燃料稳定供应及核废料处置等问题已成为核能长期健康发展的瓶颈,必须尽快得到解决。回收利用或嬗变核废料中的超铀核素(TRU,transuranic elements),同时实现钍的闭式循环利用是解决上述两大问题的有效途径。作为第四代先进核能系统中唯一使用液态燃料的堆型,钍基熔盐堆(TMSR,Thorium-based Molten Salt Reactor)核能系统在安全性、经济性、可持续性和防核扩散性等方面具有显着优势。TMSR在燃料形式上有着较高的灵活性和较好的中子经济性,可实现钍铀燃料增殖及强放射性核废料中TRU的高效嬗变。因此,TMSR有利于实现核燃料的稳定供应及核废料的最小化,可为核能的可持续健康发展提供保障。在TMSR中实现钍的闭式循环利用,首先需要解决U233的来源问题。本文使用核废料中的TRU作为启动燃料实现钍铀循环的过渡。此外,本论文还制定了纯TRU嬗变和次锕系(MA,minor actinides)嬗变两种嬗变策略,以实现核废料最小化的目标。首先,本文对利用TRU启动的TMSR实现钍铀循环过渡的中子学性能进行了研究。具体内容如下:(1)小型模块化熔盐堆(SM-MSR,Small Modular Molten Salt Reactor)的过渡方案设计及性能研究。考虑到熔盐中TRU的溶解度上限值及TRU作为燃料的固有安全性,本文分别选择了四种不同TRU溶解度的熔盐组分(FLibe、FLi、FLiNaK、NaCl),并对堆芯中的石墨组件大小(P)及熔盐石墨比(VF)等参数进行优化,以选择合理可行的SM-MSR堆芯运行参数。利用SM-MSR部署的灵活性,提供了单堆和多堆两种钍铀循环过渡方案。采用单堆过渡方案,过渡时间最短为16.9年;采用多堆过渡方案,过渡时间最短为12年。(2)大型熔盐增殖堆(TMSBR,Thorium-based Molten Salt Breeding Reactor)的过渡方案设计及性能研究。利用燃料在线后处理的优势,在TMSBR上可实现堆内和堆外两种钍铀循环过渡模式。本文重点讨论了三种后处理速率(100 L/d、1000 L/d和4000 L/d)对过渡性能的影响,为两种过渡方案的后处理速率选择提供依据。结果表明:采用堆内过渡方案时,后处理速率需大于1000 L/d;采用堆外过渡方案时,为了维持熔盐化学的稳定性后处理速率需小于1000 L/d。总体而言,利用TRU核素启动的熔盐堆可实现灵活可行的钍铀循环过渡方案,有效解决了钍铀循环中U233的来源问题。论文进一步对TMSR中纯TRU燃料运行嬗变策略的中子学性能进行了评估。TRU中含有大于50%以上的易裂变燃料,可直接用于TMSR且无需额外添加燃料,有利于实现TRU的高效嬗变。对于纯TRU燃料运行模式而言,燃耗过程中TRU的裂变消耗量即为其嬗变量。研究结果表明TMSR中TRU的嬗变比消耗可达370 kg/GWth.y。针对纯TRU燃料循环过程中出现的正温度反应性系数问题,本文提出了两种解决方案:一是在燃料中添加热中子区域内中子吸收截面很高的核素Er167;二是调整MA在TRU中的比例。结果表明:采用添加Er167方案时,VF为5%40%范围内,若将总温度反应性系数保持为-2 pcm/K,在5%40%的VF范围内,Er167的需求量分别为94.4 g178.3 g。采用调整MA比例方案时,当MA摩尔份额大于50%时,堆芯能够实现负温度反应性系数。为了同时满足FLibe熔盐的TRU溶解度上限值(3.1%),当MA摩尔份额为50%时,VF需选择为5%25%范围;当MA摩尔份额为60%,要求VF≤5%。综上,熔盐堆中的纯TRU运行模式可有效降低核废料中TRU总量,且添加Er167及调整MA比例两种方案都能够有效改善TRU引起的正温度反馈问题。MA是长寿命高放射性核废料,在乏燃料中占据主导地位。嬗变是降低MA储量实现乏燃料安全处置的有效途径之一,是实现核燃料可持续发展的必要条件。本文基于TRU产量极少的钍铀循环,开展了熔盐堆MA嬗变策略的中子学性能研究,以进一步降低核废料的储存。本论文选取了三种不同MA溶解度上限值的熔盐组分(FLibe,FLi,FLiNaK),设计了四种不同的MA嬗变方案,并从临界性能(临界U233装量、能谱)、燃耗性能、MA嬗变性能、放射性毒性等多个角度,评估了各方案的可行性。结果表明:四种方案中,使用中子经济性高的FLibe熔盐能够实现较高的嬗变率,并且随着VF的增加而减少,VF为5%时,MA嬗变率最高为60.6%;使用FLiNaK熔盐且初始不装入Th的嬗变方案,其MA嬗变比消耗最高,并且随着VF的增加而增加,VF为40%时MA嬗变比消耗最高为226 kg/GWth.y。运行50年之后,MA的放射性毒性降低了约一个量级。
张鹏[7](2020)在《不同基体中铀及痕量超铀元素镎和镅的分离及分析》文中指出核能作为一种清洁能源,在我国能源布局中具有潜在的发展优势。在核能的应用过程中,因人为或自然原因,部分放射性核素被释放到环境中,引起一定的放射性污染,其中包括铀和超铀元素。它们半衰期长,化学毒性大,在环境安全评价、核废物地质处置以及生物效应等方面备受关注。土壤及水体是联系生物圈的主要媒介,开展对环境土壤及水体中铀和超铀元素的快速、准确测定,是环境监测和放射性核素安全评价的重要手段。环境样品基体复杂,铀和超铀元素含量低,需要经过预处理及化学分离纯化,进而建立相应的分析流程。本文根据样品基体特性选取相应的预处理方法,通过固相萃取树脂进行分离纯化,采用HR-ICP-MS测量目标元素含量,最终建立了环境土壤样品中铀的分析流程。同时研究了将Eu作为Am分析过程中示踪剂的可行性,结果表明在共沉淀及柱分离过程,Am和Eu的化学行为基本一致,最终将153Eu作为示踪剂建立了环境水样中241Am的分析流程。此外,针对质谱测量过程中238U对237Np的干扰,采用固相萃取法实现了U/Np的分离,为后续样品中锕系元素的同时分离分析奠定了基础。
王小芬[8](2020)在《碱硬锰矿固化Cs及其子体Ba的相结构演化及化学稳定性研究》文中指出核燃料后处理产生大量毒性大、放射性强、半衰期长的高放废物,必须将高放废物固化进耐用基材中与生物圈隔离。人造岩石固化体被誉为“第二代高放废物固化体”,国内外针对人造岩石固化体的制备、核素包容量及固化体稳定性开展了大量研究工作。碱硬锰矿是Synroc-C的主矿相之一,是一种具有自调节能力的稳定矿相,通过类质同象替代或低温共熔,能将大尺寸离子(如:Cs+,Ba2+,Sr2+)包容进矿相的晶格或晶格间隙,实现放射性核素的晶格固化。然而,放射性核素不稳定,经衰变产生与母体核素存在较大差异的子体核素,如137Cs释放β-粒子衰变到137Ba的过程中,化学价态从+1价变为+2价,离子半径减小20%。因此,在评价固化体性能时,需要关注衰变子体的影响。本研究以碱硬锰矿为固化基材,用133Cs和133Ba分别模拟放射性核素137Cs及子体137Ba,通过高温固相法和喷雾热解法制备(Ba,Cs)(M,Ti)8O16(M=Al3+,Ti3+,Fe3+)固化体,探讨了衰变子体Ba对固化体物相组成、微观结构及稳定性的影响。借助TG-DSC、XRD、SEM-EDS、TEM-EDX等测试表征,对制备样品进行分析。对XRD数据进行结构精修,分析不同Cs+、Ba2+浓度对固化体晶胞参数、微观结构的影响,并采用静态浸泡实验对固化体的抗浸出性能进行了评价。(1)以碳酸盐和氧化物为原料通过高温固相法在1250°C下烧结4 h制备出了[CsxBay][(Al3+,Ti3+)2y+xTi4+8-2y-x]O16(0.4≤x,y≤0.8)及[CsxBay][Fe3+2y+xTi4+8-2y-x]O16(0.3≤x,y≤0.75)两个系列固化体。固化体结晶完整,元素分布均匀,且具有致密的微观形貌。(2)通过Rietveld结构精修发现,Cs掺杂量从0.8(0.75)下降到0.4(0.3)时,固化体晶胞体积只收缩了不到1.5%,而金属-氧键没有出现严重的畸变。MCC-1标准浸出实验表明,Cs和Ba的归一化浸出率比玻璃固化体低约两个数量级,且随着Cs浓度增大,Cs的归一化浸出率降低。(3)利用喷雾热解法处理原料,在1050°C下获得高相纯的(Cs0.8-xBa0.4+x)(Al1.6+xTi6.4-x)O16(0≤x≤0.4)固化体。晶粒呈均匀棒状,结晶完整,元素在晶粒上均匀分布,高达85%以上的Cs滞留在固溶体中。
马坤峰[9](2020)在《熔盐热堆嬗变长寿命裂变产物的中子学性能分析》文中指出长寿命裂变产物(Long-lived Fission Products,LLFPs)是核废料放射性的主要来源,随着核能系统大量部署运行,积累的LLFPs严重阻碍了核能的可持续发展。分离-嬗变法可有效解决LLFPs放射性对环境的影响。相对于传统固态堆,熔盐堆(Molten Salt Reactor,MSR)可在线填料和在线后处理,在钍燃料增殖和LLFPs的嬗变方面有独特的优势。129I和135Cs具有半衰期长、产额高、放射性系数大等特点而成为LLFPs中重要的放射性核素,其放射性对生态环境造成极大的威胁。同时,129I和135Cs易溶于熔盐,非常适合在MSR中嬗变。基于这些特点,本文开展了在单流双区钍基熔盐堆(single-fluid double-zone Thorium Molten Salt Reactor,SD-TMSR)中进行129I和135Cs的嬗变研究,结合MSR在线添换料特性提出了不同的嬗变方案,并利用在线后处理程序分析不同的嬗变方案对堆芯的中子学性能影响,以评估SD-TMSR嬗变129I和135Cs的效率。针对轻水堆(Light Water Reactor,LWR)的乏燃料129I,本文采用了两种嬗变方案:方案一是维持堆内129I的质量恒定;方案二是仅在初始时刻装载129I,即初始装载嬗变方案。对于两种方案,129I以LiI形式代替熔盐中部分LiF加入堆芯。首先,分析这两种嬗变方案对堆芯Th-U增殖性能的影响,结果表明:两种嬗变方案在保证运行60年实现Th-U自持情况下LiI的初始摩尔比分别是0.40%和0.87%。然后,通过改变添加堆内129I的量对比分析两种嬗变方案的嬗变效率,结果表明:在相同233U净产量下方案二的嬗变性能高于方案一的嬗变性能。因此,对于SD-TMSR嬗变129I,本文推荐LiI的初始摩尔比为0.87%的初始装载嬗变方案,在60年的运行周期内,该方案在实现Th-U自持情况下可以嬗变1.88 t的129I。针对135Cs在SD-TMSR中的嬗变,本文开展两部分研究:一部分是嬗变LWR乏燃料中的135Cs,另一部分是嬗变MSR自身产生的135Cs。对于两部分的嬗变研究,135Cs以CsF形式代替熔盐中部分LiF加入堆芯。(1)对LWR乏燃料135Cs,本文采取仅在初始时刻装载135Cs方案对其进行嬗变性能分析,当燃耗时间为60年时,相对于129I的嬗变效率,堆芯在Th-U自持情况下的嬗变效率较低(135Cs的嬗变质量和嬗变份额分别为0.11 t和29%)。为了进一步研究深燃耗下SD-TMSR嬗变135Cs的能力,本文将CsF的初始摩尔比调整为1.0%,燃耗时间延长到120年,堆芯在实现Th-U增殖的情况下(233U净产量为0.58 t)嬗变0.48 t的135Cs,嬗变效率高达80.12%。(2)SD-TMSR在运行过程中,堆芯的鼓泡系统会将熔盐中135Xe气体吹出堆外以降低氙毒影响,吹出的135Xe将衰变成135Cs。本文提出“冷却-嬗变”法将在堆外135Xe衰变生成的135Cs返回堆芯进行嬗变。经过计算SD-TMSR的135Xe堆外产生速率为3.48 g/h。为了提高135Cs在衰变固态Cs中质量份额,本文在堆外的气体后处理系统中设计了冷却系统,将衰变生成固态Cs中135Cs的质量份额提高到80%,然后将衰变生成的135Cs返回堆芯进行嬗变。针对MSR可在线添料特性,本文提出了边燃耗边嬗变方案,将135Cs在线返回堆芯(添加质量速率3.48 g/h),其优势在于不需要专门的嬗变堆来嬗变SD-TMSR产生的135Cs,计算结果表明:SD-TMSR经过60年燃耗可以在Th-U增殖(233U净产量为1.83 t)情况下嬗变自身产生135Cs(135Cs的嬗变质量和嬗变份额分别为0.70 t和38%)。然后,基于129I的嬗变结果,本文采取仅在初始时刻装载135Cs方案来提高嬗变效率,在60年的运行周期内,堆芯在Th-U自持情况下可以嬗变63%的135Cs,但是嬗变的135Cs质量(1.7 t)略小于其在相同时间内自身产生的135Cs质量(1.83 t)。另外,高135Cs的装载有高的嬗变效率,且嬗变产生的乏燃料中有高的135Cs冷却质量份额,有利于135Cs的下一级嬗变,所以建议仅在初始时刻装载高质量的135Cs情况下嬗变MSR产生的135Cs。但是高135Cs的装载不利于堆芯的Th-U增殖,因此建议专门建造嬗变熔盐堆来实现边发电边嬗变。初步分析,当CsF的初始摩尔比为1.9%时,堆芯经过60年燃耗可以嬗变1.65个1 GWe熔盐堆产生的135Cs。
何焘[10](2020)在《高效测定地质样品中卤素元素含量及其在俯冲流体循环中的应用》文中进行了进一步梳理卤族元素(F,Cl,Br和I)具有较高的不相容性、挥发性和流体迁移性,被广泛应用于行星演化、壳幔分异、气候演化、矿床形成等多个研究领域。高度的不相容性和较强的挥发性导致了在幔源岩石(如橄榄岩、科马提岩)还是一般火成岩(如玄武岩、安山岩)中低含量的卤素,其中溴和碘的含量一般低于1μg g-1。准确分析地质样品中低含量的卤素是较为困难,最大的挑战在于如何克服在样品前处理过程中卤素的高度挥发性导致的分析物丢失。虽然高温热解法、碱熔法和中子活法技术等分析方法可以用于检测地质样品中卤素含量,但现有的方法普遍具有耗时长、耗能高、花费大、回收率不稳定、普适性较低等缺点。地质样品分析技术一直是地球化学发展的前提保障,地质样品卤素分析技术的滞后严重制约着卤素地球化学的发展,为了推动卤素地球化学的发展,本论文针对地质样品中卤素分析难点(含量低、挥发性强),开发了具有简单、快速、经济、普适性强等特点的高效地质样品卤素分析技术,并将该技术应用于实际地质样品(岛弧玄武岩、英安岩)分析以研究俯冲流体循环对岛弧卤素分布的影响。本文主要进行了以下4个方面的具体研究:(1)开发密闭快速酸消解卤素分析方法,克服卤素的挥发性丢失和记忆效应,实现快速分析地质样品中卤素,突破酸消解无法应用于卤素分析的瓶颈。密闭酸消解法是目前发展最为完善、应用范围最广的地质样品前处理技术,由于在酸性环境中卤素的丢失及记忆效应导致密闭酸消解法很少用于分析地质样品中卤素元素含量。为了获得普适性较强的卤素分析方法,基于密闭酸消解法的卤素分析方法是最直接的选择。本文开发了一种密闭快速酸(1ml HNO3+1ml HF)消解法联用ICP-MS实现同时测定土壤和沉积物中溴和碘元素含量。研究结果表明溴和碘的回收率受控于消解温度和时间。当消解温度为140°C时,完全回收土壤和沉积物中的溴和碘只需要消解15分钟。消解温度过低(T=90°C),消解时间则需要延长至2-6个小时。消解温度过高(T=190°C)则会造成卤素的严重丢失。5%v/v氨水作为样品溶剂可以起到消除分析中的记忆效应,并获得稳定的溴和碘信号。另外,HF的引入可以与Si O2反应,从而破坏由石英材质制成的进样系统(如同心雾化器、雾室和炬管),氨水可以避免HF对ICP-MS进样系统的破坏。与In相比,在碱性介质中Te更合适作为内标元素。为了避免沉淀对Te的吸附,Te应该在溶液离心后加入。该方法已经成功应用于测定53种中国土壤和沉积物标准物质中溴和碘含量。这种简单的方法可以同时分析大批量的地质环境样品,在资源勘探和环境地球化学领域具有巨大的应用前景。(2)研发基于敞口氟化氢铵/氟化铵消解法的卤素分析方法,实现快速分析岩石中低含量的卤素,成为国际上效率最高的卤素分析方法。由于消解时间过短,密闭快速酸消解法其不能有效地完全分解岩石中硅酸盐矿物(如难熔矿物锆石),难以获得较为准确卤素分析结果。与密闭酸消解法相比,新兴的敞口氟化氢铵/氟化铵消解技术能够在常压下高效分解硅酸盐矿物,所需的消解时间较短,已经成功用于分析各类岩石样品中微量元素含量。为了实现准确分析岩石样品中低含量卤素的目标,本文提出了一种基于敞口氟化氢铵/氟化铵消解体系能够同时测定地质样品中氯、溴和碘含量的简单、高效的分析测试方法。实验中主要讨论消解温度、消解时间、氟化氢铵/氟化铵与地质样品比例、消解罐等因素对卤素回收率的影响。结果表明在敞口氟化氢铵/氟化铵消解过程中,即使温度高达200-240°C,消解时间为0.5-12小时,都不会导致卤素丢失。这是由于在消解过程中氟化氢铵/氟化铵分解地质样品的同时释放的氨气提供了碱性气氛阻止了卤素的挥发性损失。当消解温度为220°C时,400 mg氟化氢铵/氟化铵完全消解100 mg地质样品仅需2小时。在样品前处理流程中,PFA消解罐的清洗流程直接影响方法的流程空白。与具有使用盐酸清洗历史的PFA消解罐相比,当使用新PFA消解罐时氯、溴和碘的流程空白分别被降低了37、1.6和1.3倍。因此用于卤素分析方法的实验器皿应该避免接触盐酸等含卤素的无机酸。敞口氟化氢铵/氟化铵消解法成功地准确分析了一系列地质标准物质(岩石、土壤和沉积物)中卤素元素含量。大多数标准物质的测试结果与前人文献报道值相吻合。这一分析方法具有简单、快速、高效、经济等特点,是目前国际上效率最高的地质样品卤素分析方法,将会极大推动卤素地球化学的发展。(3)探讨氮气和接口在LA-ICP-MS分析中的增敏机制,为实现LA-ICP-MS高空间分辨率原位分析卤素提供扎实的理论基础。全岩卤素分析技术获得数据代表了样品中卤素的平均组成只能用于解释一些宏观地质过程,对于一些微观反应如矿物-矿物之间、矿物-流体之间卤素分配等研究则需要采用原位微区分析技术获得原位卤素信息。但是原位微区分析技术的灵敏度较低限制了该技术在卤素地球化学中的应用。提高分析灵敏度是实现卤素原位微区分析的前提。本文以主流的原位分析技术LA-ICP-MS为例,研究了在LA-ICP-MS分析中不同接口组合联用氮气对分析灵敏度及相关性能的影响。在氩等离子体条件下,相对于标准采样锥+H型截取锥组合(S+H),使用标准采样锥+X型截取锥(S+X)组合可以使大多数元素的灵敏度提高1.5-9.7倍。使用S+X锥组合后,向氩等离子体中引入氮气能够有效地提高LA-ICP-MS分析的灵敏度;但是在使用S+H锥组合条件下,引入的氮气对LA-ICP-MS分析灵敏度没有提高。氮气诱导的灵敏度增强程度与元素氧化物解离键能呈正相关关系。在使用S+H锥组合时,引入的氮气(N2=4 ml min-1)可以使氧化物产率从31.5%降至1.8%。在使用S+X锥组合时,引入的氮气可以使氧化物产率从88.7%降至12.6%。在分别使用S+H和S+X锥组合条件下,引入的氮气可以使氢化物产率分别降低10和46倍。结果表明截取锥的几何形状是影响氮气增敏程度和多原子离子产率(氧化物和氢化物)降低的重要因素。此外,引入的氮气可以导致Zr/Rb比值升高,这一现象说明了氮气的引入可以减少ICP导致的元素分馏效应。由于缺少卤素原位分析标准物质,,在16μm低束斑单点剥蚀模式下对四种原位分析标准物质中低含量(0.248-11.2μg g-1)的稀土元素进行分析用于验证S+X锥联用氮气对LA-ICP-MS的增敏效果,其测定结果与参考值完全吻合。(4)Niuatahi-Motutahi熔岩中卤素含量为俯冲流体对岛弧岩浆的改造提供了有力证据。流体循环是地球上物质迁移和元素循环过程中重要的组成部分,而俯冲过程是地球表层与地球内部物质交换的主要途径。在俯冲过程中,俯冲板片释放的大量的流体携带了大量的流体迁移性元素(如卤素),与岩浆发生交代反应,从而改变岩浆的组成与性质,进而影响岩浆的演化过程。岛弧岩浆受到了强烈的俯冲流体交代作用,岛弧熔岩中卤素可以更好地刻画和限制俯冲流体对岛弧岩浆的贡献。本文利用敞口氟化氢铵消解法分析了Niuatahi-Matutahi海底熔岩(玄武岩、高钾的英安岩、低钾英安岩)的卤素特征,并结合已有的Tonga岛弧体系中不同构造背景下的玄武岩中卤素数据,对Tonga岛弧体系下俯冲流体循环进行初步探究。Niuatahi-Motutahi熔岩中氯、溴和碘的含量分别为1222-4510μg g-1、3.64-13.55μg g-1和0.085-0.349μg g-1。其中全岩和熔体包裹体中氯含量大致相等,表明去气作用对Niuatahi-Motutahi熔岩中卤素影响较小。Niuatahi-Motutahi熔岩中卤素比值(Br/Cl:2.88-3.37×10-3和I/Cl:47-126×10-6)与MORB/OIB的卤素比值范围保持一致,证明Niuatahi-Motutahi熔岩未受到海水同化作用的影响。Niuatahi-Motutahi熔岩中Br/Cl、I/Cl比值不随Mg O含量而变化,说明在岛弧岩浆演化过程中不会造成卤素的分异,保留了岩浆源区的卤素特征。但岛弧岩浆中的I/Cl比值变化较大,主要受沉积物、蚀变洋壳中碘含量的变化的影响。与Tonga岛弧体系中不同构造背景下的岛弧玄武岩和弧后盆地玄武岩对比,Cl/Nb、Br/Nb和I/Nb与Ba/Nb存在很好的正相关关系,说明岛弧岩浆中卤素来源于俯冲过程中板片释放流体,并通过流体循环和岩浆对流作用于整个岛弧岩浆体系。但在Tonga岛弧体系中流体指示元素比值与卤素绝对含量的空间变化不一致,空间变化的复杂性可能与具体的构造环境有关。
二、~(130)Ce(EC+β~+)衰变研究及其放射化学分离(论文开题报告)
(1)论文研究背景及目的
此处内容要求:
首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景,再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题,并提出你的论文准备的观点或解决方法。
写法范例:
本文主要提出一款精简64位RISC处理器存储管理单元结构并详细分析其设计过程。在该MMU结构中,TLB采用叁个分离的TLB,TLB采用基于内容查找的相联存储器并行查找,支持粗粒度为64KB和细粒度为4KB两种页面大小,采用多级分层页表结构映射地址空间,并详细论述了四级页表转换过程,TLB结构组织等。该MMU结构将作为该处理器存储系统实现的一个重要组成部分。
(2)本文研究方法
调查法:该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。
观察法:用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。
实验法:通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。
文献研究法:通过调查文献来获得资料,从而全面的、正确的了解掌握研究方法。
实证研究法:依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。
定性分析法:对研究对象进行“质”的方面的研究,这个方法需要计算的数据较少。
定量分析法:通过具体的数字,使人们对研究对象的认识进一步精确化。
跨学科研究法:运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。
功能分析法:这是社会科学用来分析社会现象的一种方法,从某一功能出发研究多个方面的影响。
模拟法:通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。
三、~(130)Ce(EC+β~+)衰变研究及其放射化学分离(论文提纲范文)
(1)熔盐堆内Nb等贵金属裂变产物的行为研究(论文提纲范文)
摘要 |
abstract |
第1章 引言 |
1.1 核裂变和裂变产物 |
1.1.1 核裂变的发现 |
1.1.2 核裂变的过程 |
1.1.3 裂变产物 |
1.2 反应堆 |
1.2.1 反应堆的构成 |
1.2.2 反应堆的分类 |
1.2.3 反应堆的发展 |
1.2.4 反应堆与放射化学 |
1.3 熔盐反应堆 |
1.3.1 熔盐堆的历史 |
1.3.2 熔盐堆的优势 |
1.3.3 熔盐堆与放射化学 |
1.4 熔盐反应堆化学 |
1.4.1 锕系元素 |
1.4.2 腐蚀产物 |
1.4.3 裂变产物 |
1.5 贵金属裂变产物行为 |
1.5.1 基本性质 |
1.5.2 化学形态 |
1.5.3 分布规律 |
1.6 本课题的提出和研究内容 |
第2章 实验部分 |
2.1 材料与装置 |
2.2 靶件与辐照 |
2.3 实验操作说明 |
2.4 测量与分析 |
2.4.1 能量与效率刻度 |
2.4.2 核素种类鉴别 |
2.4.3 核素活度计算 |
第3章 裂变产物~(95)Nb在 FLi Be熔盐中的分布与行为 |
3.1 引言 |
3.2 实验方法 |
3.3 结果与讨论 |
3.3.1 哈氏合金与金属Li对熔盐~(95)Nb比活度的影响 |
3.3.2 沉降与搅动对熔盐中~(95)Nb比活度的影响 |
3.3.3 哈氏合金上裂变产物~(95)Nb的沉积特征 |
3.4 小结 |
3.5 附录(FLi Be熔盐中稳定Nb和 Ru的实验说明) |
3.5.1 熔盐中稳定Nb化合物的溶解行为 |
3.5.2 熔盐中稳定Ru金属的氧化溶解行为 |
第4章 熔盐氧化性对哈氏合金上~(95)Nb沉积行为的影响 |
4.1 引言 |
4.2 实验方法 |
4.3 结果与讨论 |
4.3.1 熔盐~(95)Nb比活度与哈氏合金~(95)Nb活度的测量 |
4.3.2 哈氏合金~(95)Nb沉积量与熔盐~(95)Nb比活度差值的相关性 |
4.3.3 ~(95)Nb与~(103)Ru相对沉积系数与熔盐~(95)Nb比活度的相关性 |
4.4 小结 |
第5章 其他贵金属裂变产物在FLi Be熔盐中的分布与行为 |
5.1 引言 |
5.2 实验方法 |
5.3 结果与讨论 |
5.3.1 贵金属裂变产物在熔盐中的溶解与分布 |
5.3.2 石墨与哈氏合金上贵金属裂变产物的分布 |
5.3.3 哈氏合金上贵金属裂变产物的沉积行为 |
5.3.4 熔盐堆内贵金属裂变产物~(99)Mo的分离提取 |
5.4 小结 |
第6章 结论与展望 |
参考文献 |
致谢 |
攻读学位期间发表的学术论文 |
(2)锕系元素的非寻常氧化态化学 Ⅰ.气相、固相和水溶液(论文提纲范文)
1 锕系元素的电子构型与氧化态 |
2 气相 |
2.1 钍 |
2.2 铀 |
2.3 其他前锕系元素 |
(1) 镤 |
(2) 钚 |
(3) 镅 |
2.4 后锕系元素 |
(1) 锔 |
(2) 锫、锎、锿与镄、钔、锘、铹 |
3 固相 |
3.1 钍 |
3.2 铀 |
3.3 其他前锕系元素 |
(1) 锕 |
(2) 镤 |
(3) 镎、钚 |
(4) 镅 |
3.4 后锕系元素 |
(1) 锔 |
(2) 锫 |
(3) 锎 |
(4) 锿 |
(5) 镄 |
(6) 钔、锘、铹 |
4 水溶液 |
4.1 钍和铀 |
4.2 钚 |
4.3 其他前锕系元素 |
(1) 锕 |
(2) 镤 |
(3) 镅 |
4.4 后锕系元素 |
(1) 锔 |
(2) 锫 |
(3) 锎 |
(4) 锿、镄、钔、锘、铹 |
5 总结与展望 |
(3)CIAE电离辐射计量技术发展回顾(论文提纲范文)
1 早期电离辐射计量与测试技术研究 |
1.1 放射性活度计量测试 |
1.2 辐射剂量计量测试 |
1.3 中子计量测试 |
2 电离辐射计量体系建立与完善 |
2.1 放射性活度计量 |
1) 4πβ-γ符合与反符合活度计量 |
2) 2πα、2πβ表面发射率计量 |
3) 放射性气体活度计量 |
4) 闪烁法活度计量 |
5) 低水平γ核素活度计量 |
6) 氡活度计量 |
7) 高能γ射线效率刻度 |
8) 放射性标准溶液和标准源研制 |
2.2 辐射剂量计量 |
1) X射线照射量计量 |
2) γ射线比释动能计量 |
3) β射线吸收剂量计量 |
4) γ射线和电子束吸收剂量计量 |
5) X、γ辐射剂量当量计量 |
2.3 中子计量 |
1) 中子注量计量 |
2) 中子源强度计量 |
3) 快中子吸收剂量计量 |
4) 标准截面测量 |
5) 中子能量测量 |
3 电离辐射计量新技术与新方法研究 |
3.1 绝对测量新技术研究 |
1) 数字符合技术 |
2) 双4π符合活度计量 |
3) 三管-双管符合活度计量 |
4) 小立体角氡活度计量 |
3.2 极值量计量技术研究 |
1) 短寿命核素参数计量 |
2) 高水平活度计量 |
3) 超低水平γ核素活度计量 |
4) 超低本底α核素活度计量 |
5) 低能光子计量 |
6) 高能X射线计量 |
7) 低keV能区中子计量研究 |
3.3 特殊放射性气体活度计量技术研究 |
1) 放射性气溶胶活度计量 |
2) 放射性碘活度计量 |
3) 气载氚活度计量 |
3.4 动态量计量技术研究 |
3.5 特殊环境计量技术研究 |
3.6 特殊放射性标准物质制备 |
1) 放射性废物桶标准源制备 |
2) 大面积标准源制备与定值 |
3) 磁流体动力学电沉积法制备高分辨α标准源 |
4) 模拟放射性气溶胶滤膜源制备 |
5) 放射性气体模拟源制备 |
4 展望 |
(4)基于核素-纳米药物实现恶性肿瘤细胞核定向放射治疗的实验研究(论文提纲范文)
摘要 |
abstract |
缩略词表 |
前言 |
参考文献 |
第一章 基于~(131)I-AuNPs-TAT实现肿瘤细胞核靶向的内源性放射免疫治疗 |
一、引言 |
二、实验材料与方法 |
三、实验结果与讨论 |
四、本章小结 |
五、参考文献 |
第二章 基于~(125)I-TiO_2-TAT/HA2 实现溶酶体逃逸与肿瘤细胞核靶向的催化内照射治疗 |
一、引言 |
二、实验材料与方法 |
三、实验结果与讨论 |
四、本章小结 |
五、参考文献 |
全文总结 |
参考文献 |
综述 纳米材料在肿瘤核素内照射增敏治疗中的应用 |
参考文献 |
论文发表与研究成果 |
致谢 |
(5)液态燃料熔盐堆放射性源项研究(论文提纲范文)
摘要 |
abstract |
第1章 绪论 |
1.1 熔盐堆放射性源项研究背景 |
1.1.1 熔盐堆发展历史与现状 |
1.1.2 熔盐堆放射性源项特点 |
1.2 国内外放射性源项研究现状 |
1.2.1 轻水堆放射性源项研究 |
1.2.2 熔盐堆放射性源项研究 |
1.3 课题研究目标及主要内容 |
1.3.1 本课题研究目标 |
1.3.2 论文主要研究内容 |
第2章 计算模型及理论方法 |
2.1 计算模型简介 |
2.2 SCALE程序包介绍 |
2.2.1 TRITON模块 |
2.2.2 ORIGEN-S模块 |
2.2.3 ORIGEN-ARP模块 |
2.3 动态燃耗理论推导 |
2.3.1 裂变产物源项动态模型 |
2.3.2 活化产物源项动态模型 |
2.4 本章小结 |
第3章 流动燃耗模型开发 |
3.1 开发环境介绍 |
3.1.1 Mathematica简介 |
3.1.2 微分方程求解算法 |
3.2 MSRFP模型主要结构 |
3.2.1 燃耗数据库 |
3.2.2 计算流程 |
3.3 程序验证 |
3.4 本章小结 |
第4章 静态点燃耗模型源项计算 |
4.1 一回路冷却剂源项 |
4.1.1 裂变产物源项 |
4.1.2 活化产物源项 |
4.1.3 氚与碳-14源项 |
4.1.4 锕系核素源项 |
4.1.5 衰变热分析 |
4.1.6 停堆伽马中子源强分析 |
4.2 堆内构件活化产物源项 |
4.2.1 产生来源 |
4.2.2 计算方法及假设 |
4.2.3 计算结果 |
4.3 覆盖气体活化产物源项 |
4.3.1 产生来源 |
4.3.2 计算方法及假设 |
4.3.3 计算结果 |
4.4 加钍运行实验放射性分析 |
4.5 本章小结 |
第5章 流动对源项计算的影响分析 |
5.1 裂变产物流动特性分析 |
5.1.1 裂变产物启停堆工况模拟 |
5.1.2 流动对部分核素总量的影响 |
5.1.3 裂变产物在主回路的分布 |
5.2 裂变气体及其子体迁移分析 |
5.2.1 问题描述 |
5.2.2 计算方法及假设 |
5.2.3 计算结果 |
5.2.4 总结讨论 |
5.3 中子毒物流动特性分析 |
5.3.1 问题描述 |
5.3.2 计算方法及假设 |
5.3.3 计算结果分析 |
5.3.4 总结讨论 |
5.4 活化产物流动特性分析 |
5.4.1 问题描述 |
5.4.2 计算方法及假设 |
5.4.3 计算结果 |
5.4.4 总结讨论 |
5.5 燃料盐卸料毒性分析 |
5.5.1 剂量定义 |
5.5.2 计算结果 |
5.6 衰变热流动特性分析 |
5.6.1 问题描述 |
5.6.2 计算结果 |
5.7 本章小结 |
第6章 总结展望 |
6.1 研究内容总结 |
6.2 特色与创新点 |
6.3 展望 |
参考文献 |
作者简历及攻读学位期间发表的学术论文与研究成果 |
致谢 |
(6)利用超铀元素(TRU)启动的熔盐热堆钍铀循环过渡及嬗变性能研究(论文提纲范文)
摘要 |
ABSTRACT |
主要符号对照表 |
第1章 引言 |
1.1 课题研究背景及意义 |
1.2 反应堆乏燃料特点 |
1.3 钍铀循环特点及优势 |
1.3.1 钍储量 |
1.3.2 钍燃料优势与挑战 |
1.3.3 钍利用发展现状 |
1.4 熔盐堆特点及发展现状 |
1.4.1 熔盐堆特点 |
1.4.2 熔盐堆研发现状 |
1.5 本论文主要研究目标及内容 |
第2章 计算模型与分析方法 |
2.1 液态熔盐堆燃料在线处理程序介绍 |
2.1.1 SCALE6.1程序介绍 |
2.1.2 MSR-RS程序介绍 |
2.2 液态熔盐堆堆芯结构描述 |
2.3 熔盐燃料的后处理 |
2.4 TRU核素特点 |
第3章 利用TRU启动的熔盐堆钍铀循环过渡性能研究 |
3.1 SM-MSR的钍铀循环过渡性能研究 |
3.1.1 堆芯参数选取 |
3.1.2 SM-MSR的 TRU和 Th燃料循环性能 |
3.1.3 SM-MSR的纯钍铀循环运行性能 |
3.1.4 SM-MSR的钍铀循环过渡方案 |
3.2 TMSBR的钍铀循环过渡性能研究 |
3.2.1 堆内和堆外钍铀过渡方案描述 |
3.2.2 堆内过渡方案性能研究 |
3.2.3 堆外过渡方案性能研究 |
3.2.4 堆内和堆外过渡方案的性能对比 |
3.3 本章总结 |
第4章 液态熔盐堆的嬗变策略及中子学性能研究 |
4.1 纯TRU燃料循环性能研究 |
4.1.1 纯TRU运行的中子学特性 |
4.1.2 正温度反应性系数解决方案 |
4.2 基于钍铀循环运行的MA嬗变研究 |
4.2.1 MA嬗变方案设计 |
4.2.2 MA对中子能谱的影响 |
4.2.3 核素吸收率及MA的裂变贡献 |
4.2.4 MA嬗变性能 |
4.3 本章总结 |
第5章 总结 |
5.1 总结 |
5.2 展望 |
参考文献 |
致谢 |
作者简历及攻读学位期间发表的学术论文与研究成果 |
(7)不同基体中铀及痕量超铀元素镎和镅的分离及分析(论文提纲范文)
中文摘要 |
Abstract |
第一章 绪论 |
1.1 引言 |
1.2 铀的来源及其水溶液化学 |
1.2.1 铀的来源及环境行为 |
1.2.2 铀的水溶液化学 |
1.3 Np和Am的来源与性质 |
1.3.1 Np和Am的来源 |
1.3.2 Np和Am的水溶液化学 |
1.3.3 Np和Am的环境行为与危害 |
1.4 环境样品中铀、镎及镅的分析测定 |
1.4.1 环境样品预处理 |
1.4.2 化学分离与纯化 |
1.4.3 回收率测定 |
1.4.4 仪器分析方法 |
1.5 本课题的选题意义及研究内容 |
1.5.1 选题意义 |
1.5.2 研究内容 |
第二章 实验器材及实验方法 |
2.1 实验试剂及仪器 |
2.1.1 主要实验试剂 |
2.1.2 实验仪器 |
2.2 实验方法 |
2.2.1静态吸附实验 |
2.2.2动态柱实验 |
2.2.3 环境土壤样品中铀的分析实验方法 |
2.2.4 镅铕化学行为相似性研究实验方法 |
2.2.5 锕系元素的分离纯化实验方法 |
2.2.6 测量方法 |
第三章 环境土壤样品中铀的快速分析方法研究 |
3.1 土壤样品预处理 |
3.2 实验结果与讨论 |
3.2.1 U(VI)在TEVA树脂/U/TEVA树脂上的吸附行为研究 |
3.2.2 U(VI)在TEVA树脂上的吸附机理探究 |
3.2.3 Fe(III)/Fe(II)对铀在TEVA树脂上的负载行为影响 |
3.2.4 U(VI)在TEVA树脂和U/TEVA树脂上的柱行为研究 |
3.2.5 环境土壤样品中U(VI)的快速分析流程 |
3.2.6 实际土壤样品中U(VI)的快速分析 |
3.3 小结 |
第四章 环境水体样品中镎和镅的分离及分析 |
4.1 实验结果与讨论 |
4.1.1 镅铕化学行为相似性探究 |
4.1.2 柱实验加标回收 |
4.1.3 锕系元素的分离 |
4.2 小结 |
第五章 总结与展望 |
5.1 总结 |
5.2 不足与展望 |
参考文献 |
在学期间的研究成果 |
致谢 |
(8)碱硬锰矿固化Cs及其子体Ba的相结构演化及化学稳定性研究(论文提纲范文)
摘要 |
abstract |
1 绪论 |
1.1 高放废液概述 |
1.1.1 高放废液的产生及特点 |
1.1.2 高放废液贮存管理 |
1.1.3 高放废液的处理与处置 |
1.2 高放废液的固化处理 |
1.2.1 高放废液玻璃固化 |
1.2.2 高放废液陶瓷固化 |
1.2.3 高放废液玻璃-陶瓷固化 |
1.3 人造岩石晶格固化铯 |
1.3.1 铯榴石固化铯 |
1.3.2 碱硬锰矿固化铯 |
1.4 本课题主要研究内容 |
2 (Ba,Cs)(M,Ti)_8O_(16)(M=Al~(3+),Ti~(3+),Fe~(3+))固化体的制备和表征 |
2.1 固化体配方设计与制备 |
2.1.1 配方设计 |
2.1.2 实验原料及设备 |
2.1.3 固化体制备 |
2.2 (Ba,Cs)(M,Ti)_8O_(16)固化体合成条件探讨 |
2.2.1 TG-DSC分析 |
2.2.2 XRD分析 |
2.3 (Ba,Cs)(M,Ti)_8O_(16)固化体相组成与显微结构 |
2.3.1 物相分析及相结构 |
2.3.2 化学组成及显微结构 |
2.4 本章小结 |
3 碱硬锰矿固化体稳定性 |
3.1 固化体结构稳定性 |
3.1.1 Rietveld精修基本原理 |
3.1.2 固化体结构演变 |
3.2 固化体的抗浸出性能 |
3.2.1 实验原料及设备 |
3.2.2 实验方法 |
3.2.3 浸出率分析 |
3.2.4 浸出后物相及显微结构分析 |
3.3 本章小结 |
4 喷雾热解法制备[Cs,Ba][Al,Ti]_8O_(16)固化体 |
4.1 固化体的制备 |
4.1.1 实验原料及设备 |
4.1.2 制备工艺 |
4.2 矿相分析与显微结构 |
4.2.1 固化体物相结构 |
4.2.2 固化体微观结构 |
4.3 化学稳定性分析 |
4.4 本章小结 |
5 主要结论及后续研究工作 |
5.1 主要结论 |
5.2 主要创新点 |
5.3 后续研究工作 |
致谢 |
参考文献 |
攻读学位期间取得的研究成果 |
(9)熔盐热堆嬗变长寿命裂变产物的中子学性能分析(论文提纲范文)
摘要 |
abstract |
第1章 引言 |
1.1 研究背景 |
1.2 长寿命高放射性废物 |
1.3 长寿命裂变产物 |
1.4 分离嬗变 |
1.4.1 分离技术 |
1.4.1.1 湿法分离技术 |
1.4.1.2 干法分离技术 |
1.4.2 LLFPs嬗变研究 |
1.4.2.1 热堆嬗变 |
1.4.2.2 快堆嬗变 |
1.4.2.3 ADS嬗变 |
1.5 熔盐堆的研究现状 |
1.6 论文的主要研究内容 |
第2章 堆芯几何模型和计算程序简介 |
2.1 堆芯模型 |
2.2 MSR在线添料和后处理程序 |
2.2.1 SCALE6.1 |
2.2.1.1 CSAS6控制模块 |
2.2.1.2 TRITON控制模块 |
2.2.1.3 Origen-s功能模块 |
2.2.2 MSR-RS程序介绍 |
第3章 ~(129)I在 SD-TMSR中的嬗变性能分析 |
3.1 ~(129)I的基本特点 |
3.2 ~(129)I的嬗变方案 |
3.3 SD-TMSR的 Th-~(233)U自持 |
3.4 不同嬗变方案下的嬗变性能 |
3.5 本章小结 |
第4章 ~(135)Cs在 SD-TMSR中的嬗变性能分析 |
4.1 ~(135)Cs的基本特点 |
4.2 SD-TMSR嬗变LWR乏燃料中~(135)Cs |
4.3 SD-TMSR嬗变自身产生的~(135)Cs |
4.3.1 ~(135)Cs的产量 |
4.3.2 冷却系统 |
4.3.2.1 二级冷却系统 |
4.3.2.2 独立冷却系统 |
4.3.3 边燃耗边嬗变方案 |
4.3.4 初始装载嬗变方案 |
4.4 本章小结 |
第5章 总结与展望 |
5.1 论文的工作 |
5.2 论文的工作展望 |
参考文献 |
致谢 |
作者简历及攻读学位期间发表的学术论文与研究成果 |
(10)高效测定地质样品中卤素元素含量及其在俯冲流体循环中的应用(论文提纲范文)
作者简介 |
摘要 |
abstract |
第一章 绪论 |
§1.1 卤素地球化学的研究意义 |
1.1.1 卤素的基本性质与丰度 |
1.1.2 卤素地球化学的应用 |
§1.2 卤素分析方法研究现状 |
1.2.1 高温热解法 |
1.2.2 碱熔(溶)法 |
1.2.3 中子活化分析 |
1.2.4 微波消解法 |
1.2.5 固体直接分析技术 |
1.2.6 小结 |
§1.3 立题思想与研究内容 |
1.3.1 立题思想 |
1.3.2 研究内容 |
第二章 扇形磁场电感耦合等离子体质谱简介 |
§2.1 实验设备的选择 |
§2.2 仪器基本构造及性能 |
2.2.1 进样系统 |
2.2.2 传输系统 |
2.2.3 检测系统 |
2.2.4 基本性能 |
第三章 密闭快速酸消解法测定地质样品中溴和碘 |
§3.1 前言 |
§3.2 实验部分 |
3.2.1 仪器及主要参数 |
3.2.2 实验试剂 |
3.2.3 地球化学标准物质 |
3.2.4 消解流程 |
§3.3 结果与讨论 |
3.3.1 记忆效应 |
3.3.2 氨水浓度与载气流速的影响 |
3.3.3 内标元素的选择 |
3.3.4 消解温度与时间的影响 |
3.3.5 检出限 |
3.3.6 地球化学标准物质的分析结果 |
§3.4 结论 |
第四章 敞口氟化氢铵消解法测定地质样品中氯、溴和碘 |
§4.1 前言 |
§4.2 实验部分 |
4.2.1 仪器及主要参数 |
4.2.2 实验试剂与材料 |
4.2.3 地质标准物质 |
4.2.4 消解流程 |
§4.3 结果与讨论 |
4.3.1 积分时间与精密度 |
4.3.2 消解温度与时间的影响 |
4.3.3 硝酸的用量 |
4.3.4 氟化氢铵用量的影响 |
4.3.5 新旧消解罐的影响 |
4.3.6 地质标准物质的测定结果 |
§4.4 结论 |
第五章 准确定量地质样品中卤素含量:氟化铵消解法与密闭快速酸消解法的对比 |
§5.1 前言 |
§5.2 实验部分 |
5.2.1 仪器及主要参数 |
5.2.2 实验试剂 |
5.2.3 消解步骤 |
§5.3 结果与讨论 |
5.3.1 氟化铵消解条件的优化 |
5.3.2 HNO_3消解条件的优化 |
5.3.3 流程空白与定量限 |
5.3.4 地质标准物质的测定结果 |
§5.4 结论 |
第六章 LA-ICP-MS中不同接口对Ar-N2 等离子体的增敏机制的探讨 |
§6.1 前言 |
§6.2 实验部分 |
§6.3 结果与讨论 |
6.3.1 对灵敏度的影响 |
6.3.2 对氧化物形成的影响 |
6.3.3 对氢化物离子和双电荷离子产率的影响 |
6.3.4 等离子体诱导的元素分馏效应 |
6.3.5 等离子体中的离子分布 |
6.3.6 在高空间分辨率条件下标准物质中元素分析 |
§6.4 结论 |
第七章 Tonga岛弧体系中海底熔岩的卤素特征及其对俯冲流体循环的指示意义 |
§7.1 前言 |
§7.2 地质样品 |
§7.3 分析方法与结果 |
7.3.1 卤素分析方法 |
7.3.2 卤素分析结果 |
§7.4 讨论 |
7.4.1 去气作用 |
7.4.2 海水同化作用 |
7.4.3 富水岩浆分异过程中卤素的变化 |
7.4.4 Tonga岛弧体系中卤素的空间变化 |
§7.5 结论 |
第八章 结论与展望 |
致谢 |
参考文献 |
四、~(130)Ce(EC+β~+)衰变研究及其放射化学分离(论文参考文献)
- [1]熔盐堆内Nb等贵金属裂变产物的行为研究[D]. 程治强. 中国科学院大学(中国科学院上海应用物理研究所), 2021(01)
- [2]锕系元素的非寻常氧化态化学 Ⅰ.气相、固相和水溶液[J]. 邓翀,苏一茂,黄闻亮. 核化学与放射化学, 2020(06)
- [3]CIAE电离辐射计量技术发展回顾[J]. 林敏,叶宏生,夏文,刘蕴韬,王佳玫,徐长春. 原子能科学技术, 2020(S1)
- [4]基于核素-纳米药物实现恶性肿瘤细胞核定向放射治疗的实验研究[D]. 苏维维. 中国人民解放军海军军医大学, 2020(02)
- [5]液态燃料熔盐堆放射性源项研究[D]. 周波. 中国科学院大学(中国科学院上海应用物理研究所), 2020(01)
- [6]利用超铀元素(TRU)启动的熔盐热堆钍铀循环过渡及嬗变性能研究[D]. 邹春燕. 中国科学院大学(中国科学院上海应用物理研究所), 2020(01)
- [7]不同基体中铀及痕量超铀元素镎和镅的分离及分析[D]. 张鹏. 兰州大学, 2020
- [8]碱硬锰矿固化Cs及其子体Ba的相结构演化及化学稳定性研究[D]. 王小芬. 西南科技大学, 2020(12)
- [9]熔盐热堆嬗变长寿命裂变产物的中子学性能分析[D]. 马坤峰. 中国科学院大学(中国科学院上海应用物理研究所), 2020(01)
- [10]高效测定地质样品中卤素元素含量及其在俯冲流体循环中的应用[D]. 何焘. 中国地质大学, 2020(03)