一、“面包圈”状高有序度大孔径介孔分子筛SBA-15的合成(论文文献综述)
李鑫浩[1](2021)在《基于光诱导自组装法的杂原子介孔分子筛合成及催化性能研究》文中进行了进一步梳理介孔杂原子分子筛的介孔孔道有序,孔径大小可调,比表面积较大,还具有不饱和的四配位骨架金属,在多相催化领域具有广泛的应用。但目前,该催化剂的制备仍局限于传统的水热合成法,这种方法操作繁琐、耗时耗能、环境不友好,而且还难以精确调控骨架金属的价态。为此,本论文提出采用新型光诱导自组装法和光诱导p H-调控法,以常规P123为模板剂,利用紫外光诱导光引发剂光解产生酸性或碱性环境,催化硅源与金属源同步水解聚合,合成介孔杂原子分子筛。论文分别合成了含钛、锆两种金属的介孔杂原子分子筛催化剂,采用一系列表征手段对其孔结构和金属价态进行表征。表征结果显示所合成的两种金属掺杂的介孔杂原子分子筛都具有有序的介孔结构,金属离子主要以四配位形式存在于分子筛骨架中。在本论文中,环己烷氧化反应、环己酮缩酮反应被用于作为探针反应,探究所合成的介孔杂原子分子筛的催化性能。论文具体研究内容总结如下:(1)本论文通过光诱导自组装法制备了一系列不同硅钛比的介孔钛硅分子筛(PSMTS)。利用各种表征方法,深入研究了最佳的合成条件,包括光照时间、光照强度和光产酸剂含量对介孔结构和Ti配位环境的影响,并通过环己烷氧化反应评价了其催化性能。结果表明:介孔钛硅分子筛(PSMTS)的最优合成条件为:15 min的光照时间,18m W/cm2的光照强度和3 wt%的光产酸剂。当Si/Ti摩尔比为40时,所合成的介孔钛硅分子筛PSMTS(40)具有有序介孔孔道,金属Ti以四配位状态掺杂于骨架内,没有发现骨架外游离的Ti物种。同时,PSMTS(40)显示出最佳的催化性能(环己烷的转化率为52%,环己酮和环己醇的选择性达到99%)。然而,当Ti含量持续增加,所合成的介孔钛硅分子筛中产生了相对无序的介孔孔道和骨架外游离Ti物种,催化性能也相应地有所下降。(2)为提升骨架Ti的含量,本论文改进了光诱导自组装法,利用光诱导p H调控法制备了介孔钛硅分子筛催化剂(PIMTS)。在相应波长的紫外光诱导下,光产酸剂和光产碱剂依次光解产生酸性和碱性环境,有效促进金属Ti嵌入分子筛骨架,从而达到提高骨架金属含量的目的。对比传统水热晶化法合成的Ti-SBA-15分子筛催化剂,一系列表征结果证明PIMTS的介孔有序程度稍逊一筹,但它具有大量四配位态的骨架钛(Ti含量高达2.92%)。以环己烷氧化反应为探针反应,结果显示PIMTS的催化性能更为优异,当环己烷转化率为49.9%时,催化剂TOF可达393 min-1。(3)本文还尝试采用光诱导自组装法合成了含锆的介孔锆硅分子筛,并以环己酮缩酮反应为探针反应探究其催化性能。论文探究了锆硅分子筛合成的最佳条件,结果表明光照时间为15 min,光照强度为60%,P123为0.2 g,PDMOS(聚甲氧基硅烷)为1.0 g,PAG为0.04 g,所合成的介孔分子筛催化效果最好。在催化环己酮缩酮的反应中,环己酮缩酮的收率达到了58.9%,环己酮的转化率达到了95%。本论文创新性地采用光诱导自组装法和光诱导p H-调控法合成了介孔杂原子分子筛。这两种方法方便便捷,在短时间内就可以完成材料合成,可以精确调控骨架金属的含量和价态,更有价值的是,该制备方法不加入任何有机溶剂,不产生任何三废物质,非常绿色环保。本论文研究为介孔分子筛功能化提供了新的思路,为介孔杂原子分子筛合成提供了新的方法。
曹新诚[2](2019)在《金属氧化物改性介孔分子筛SBA-15催化裂解油脂制备液体生物燃油的研究》文中认为面对日益严峻的能源和环境问题,液体生物燃油作为一种洁净的可再生能源受到了广泛关注。近年来,人们普遍认为以廉价的油脂为原料,采用催化裂解的方法生产生物燃油是一种比较有前景的生产工艺。然而,目前使用的裂解催化剂普遍存在着比表面积小、催化效率低和不能循环使用等缺点。为此,本文以橡胶籽油和地沟油两种油脂为原料,采用碱性金属氧化物、单金属氧化物和双金属氧化物改性的SBA-15介孔分子筛为催化剂,通过催化裂解的方法研究了催化裂解油脂制备液体生物燃油的反应。以K2O/MeO-SBA-15(Me=Ca,Mg,Ba)介孔分子筛为催化剂研究了催化裂解橡胶籽油制备液体生物燃油的反应。采用X射线粉末衍射(XRD)、N2吸附-脱附、透射电镜(TEM)和CO2程序升温吸附脱附(CO2-TPD)等表征手段对合成的催化剂进行了表征。结果表明:合成的K2O/MeO-SBA-15(Me=Ca,Mg,Ba)介孔分子筛具有长程有序的介孔结构;经硝酸钾改性后获得的K2O/MeO-SBA-15介孔分子筛,碱性位点的数量增加且碱强度增强。详细考察硝酸钾浸渍浓度和反应条件对橡胶籽油裂解反应的影响,得到的较佳工艺条件为:硝酸钾浸渍浓度为15 wt%,反应温度450 oC,反应时间80 min,催化剂与橡胶籽油的质量比为1:30。在上述反应条件下,橡胶籽油的转化率和生物燃油的产率分别为93.2%和78.3%。此外,对K2O/MgO-SBA-15催化剂的循环使用性能进行了考察,并使用XRD和FT-IR表征手段对反应后的催化剂进行了谱图分析。结果表明:K2O/MgO-SBA-15具有良好的热稳定性,经过5次循环使用后,K2O/MgO-SBA-15的结构依然保持完整。以MeO-SBA-15(MeO=ZnO,La2O3,CeO2,NiO,MgO)介孔分子筛为催化剂研究了催化裂解地沟油制备液体生物燃油的反应。采用X射线粉末衍射(XRD)、N2吸附-脱附、傅里叶红外谱图(FT-IR)和NH3程序升温吸附脱附(NH3-TPD)等表征手段对合成的分子筛进行了表征。结果表明:经单金属氧化物改性后获得的MeO-SBA-15(MeO=ZnO,La2O3,CeO2,NiO,MgO)介孔分子筛具有长程有序的介孔结构且热稳定性良好;利用氧化锌改性后制备的ZnO-SBA-15催化剂含有较多的酸性位点,而使用氧化镁和氧化镍改性后获得的MgO(NiO)-SBA-15催化剂含有较少的酸性位点。在反应温度460 oC,反应时间120 min,催化剂与地沟油的质量比为1:30的反应条件下,考察了催化剂种类对地沟油裂解反应的影响。结果表明:使用ZnO-SBA-15催化剂可以获得产率较高的液体生物燃油(37.3%)和较低的重油(39.9%);而使用MgO-SBA-15催化剂可以获得酸值较低和性能更好的液体生物燃油。以ZnO/MgO-SBA-15(Zn wt%=5,10,15,20)介孔分子筛为催化剂研究了催化裂解地沟油制备液体生物燃油的反应。结果表明:合成的ZnO/MgO-SBA-15介孔分子筛具有长程有序的介孔结构;经乙酸锌改性后获得的ZnO/MgO-SBA-15介孔分子筛,酸性位点的数量明显增加且酸强度增强。详细考察乙酸锌浸渍浓度和反应条件对地沟油裂解反应的影响,得到的较佳工艺条件为:乙酸锌浸渍浓度为10 wt%,反应温度460 oC,反应时间100 min,催化剂与地沟油的质量比为1:30。在上述反应条件下,地沟油的转化率和生物燃油的产率分别为93.0%和71.5%。考察了ZnO/MgO-SBA-15催化剂的循环使用性能,并使用XRD和N2吸附-脱附表征手段对反应后的催化剂进行了谱图分析。结果表明:ZnO/MgO-SBA-15具有良好的热稳定性,经过3次循环使用后,ZnO/MgO-SBA-15依然保持了长程有序的介孔结构。在橡胶籽油和地沟油的裂解反应中,利用金属氧化物改性的SBA-15介孔分子筛不仅克服了传统催化剂选择性差、反应产物与催化剂难以分离和不能循环使用的缺点,而且完成了反应-分离一体化与催化剂的循环使用。本文拓展了SBA-15介孔分子筛在油脂裂解制备生物燃油的应用领域,为研究金属氧化物改性SBA-15介孔分子筛在催化裂解油脂制备生物燃油方面提供了重要依据。
李琳琳[3](2019)在《杂原子改性SBA-15材料的制备及其催化性能研究》文中认为介孔分子筛SBA-15作为一种新型纳米结构材料,因其具有狭窄的孔径分布、大的比表面积在大分子参与的吸附、分离和催化等领域具有重要的应用。SBA-15活性中心弱催化活性差,可对其进行表面修饰提高催化活性中心。本文以P123模板剂为原料,正硅酸四乙酯(TEOS)为硅源,制备介孔材料SBA-15(以下简称SBA-15)。以SBA-15为主体材料AlCl3、FeCl3、I2、ZnCl2、NiCl2、KF等为杂原子源衍生得到多种负载型介孔分子筛催化剂,并通过X-射线衍射、扫描电镜、氮气吸脱附、红外、热重等一系列表征手段对改性分子筛样品进行表征,通过酯化反应、Knoevenagel反应、杂环合成反应等考察催化剂的催化性能,根据SBA-15的结构特点,对于国内外学者关于SBA-15的制备及改性方法的研究进行梳理及分析,在此基础上选择本文的研究方向,并确定研究方法和技术路线。论文从以下几个方面开展了研究:参考文献合成SBA-15,以SBA-15为载体制备X-SBA-15(X=Al、Fe、I、Zn、Ni、K),使用IR、BET、TG、XRD、SEM等确证结构。以K-SBA-15为催化剂,催化苯甲醛和丙二腈的Knoevenagel缩合反应,考察催化剂用量、原料摩尔比、催化剂类型等对产率的影响。筛选出最优条件为:芳香醛和丙二腈的物质的量比为1:1,催化剂用量为苯甲醛的10 mmol%,室温反应30 min,产率可达80.3%95.8%。超声条件下以SBA-15负载Al、Fe、I、Zn、Ni催化杂环反应。考察了催化剂类型、原料摩尔比、催化剂的用量等对产率的影响,筛选出最佳条件:苯偶酰和邻苯二胺物质的量比为1.0:1.0,催化剂用量为苯偶酰的10 mmol%,70℃超声反应5 min,产率可达94.7%。以SBA-15为载体制备了6种衍生SBA-15催化剂,SBA-15和Al-SBA-15结构经IR、BET、TG、SEM确证。单因素实验考察了催化剂种类和用量、醇酸摩尔比、反应时间、温度等对酯化产率的影响,最佳实验条件为:135℃下反应3 h,Al-SBA-15为对羟基苯甲酸物质的量的8 mmol%,Al-SBA-15:TsOH为2:1,醇酸摩尔比3:1,酯化率可达96.8%。
陈晓蕊[4](2019)在《介孔材料固定化双酶/环氧复合涂层防腐蚀性能研究》文中认为金属腐蚀防护技术在现代工业中有着重要作用。金属腐蚀可能会造成安全事故,以及由于物料泄露所导致的水资源浪费和环境污染。目前,主要采用涂层防护法、电化学保护法、添加缓蚀剂法等,减少金属腐蚀的发生。其中,有机涂层防护的防腐蚀性能较高和成本较低,是迄今为止最经济有效和应用广泛的方法之一。本文制备SBA-15、氨基改性SBA-15、羧基改性SBA-15作为载体,探究固定化脂肪酶、溶菌酶及固定化双酶的最佳制备条件,将最佳条件下制备的固定化酶均匀分散到环氧树脂中,制备出固定化酶/环氧复合涂层,并对复合涂层的腐蚀性能进行测定。主要研究结果如下:(1)SBA-15固定化脂肪酶的最佳固定化条件为:给酶量0.2g/L,固定化时间10 h,固定化p H为7,缓冲液浓度为50 mmol/L。固定化溶菌酶的最佳固定化条件为:给酶量0.2 g/L,固定化时间6 h,固定化p H为6.5,缓冲液浓度为50 mmol/L。固定化双酶的最佳条件为:先固定化溶菌酶,溶菌酶的添加量为0.6 g/L,固定化时间为9 h;再固定化脂肪酶,脂肪酶的添加量1 g/L,固定化时间为10 h。当添加1wt%固定化双酶时,SBA-15固定化双酶/环氧复合涂层的耐腐蚀效果最佳,缓蚀率为90.35%。(2)氨基改性SBA-15固定化溶菌酶的最佳条件为:给酶量0.4 g/L,固定时间6 h,缓冲液浓度为50 mmol/L,p H值为6.5;固定化脂肪酶的最佳条件为:给酶量0.4 g/L,固定时间6 h,缓冲液浓度为50 mmol/L,p H值为7.0。固定化双酶的最优条件为:先固定化溶菌酶,溶菌酶为浓度0.2 g/L,固定化时间为6 h;再固定化脂肪酶,脂肪酶浓度0.8 g/L,固定化时间为10 h。将不同添加量的氨基改性SBA-15固定化单酶、双酶分别与环氧树脂混合制备复合涂层;当固定化脂肪酶的添加量为1.5wt%,缓蚀率为92.92%;固定化溶菌酶添加量为1.5wt%,缓蚀率为93.31wt%;固定化双酶的添加量为1.5wt%,缓蚀率为96.61%(3)羧基改性SBA-15固定化溶菌酶的最佳条件为:给酶量为0.4 g/L,固定时间6h,缓冲液浓度为50 mmol/L,p H值为6.5;固定化脂肪酶的最佳固定化条件为:给酶量0.2 g/L,固定时间10h,缓冲液浓度为80 mmol/L,p H值为6.5。固定化双酶的最佳条件为:先固定化溶菌酶,溶菌酶浓度为0.1 g/L,固定化时间为5 h;再固定化脂肪酶,脂肪酶浓度0.8 g/L,固定化时间为10 h。制备羧基改性SBA-15固定化脂肪酶、溶菌酶、双酶/环氧复合涂层,当固定化脂肪酶的添加量为2wt%时,缓蚀率为91.64%;固定化溶菌酶的添加量为3wt%时,缓蚀率为90.78%;固定化双酶的添加量为1.5wt%时,缓蚀率为95.94%。(4)将环氧树脂涂层、氨基改性SBA-15固定化双酶/环氧复合涂层、羧基改性SBA-15固定化双酶/环氧复合涂层浸泡一定时间后,测定涂层的耐腐蚀性。浸泡30天时,环氧树脂涂层缓蚀率为61.33%,氨基改性SBA-15固定化双酶/环氧复合涂层的缓蚀率为86.21%,羧基改性SBA-15固定化双酶/环氧复合涂层的缓蚀率为87.03%。
何煦[5](2018)在《SiO2介孔结构对固载联吡啶脯氨酸及其催化Aldol反应性能的影响》文中研究说明对于Aldol反应来说均相催化剂存在许多问题,包括难以从反应体系中分离和再循环,且投料量通常较大。从实际应用和环境友好的角度来看,实现均相催化剂向非均相催化剂的转化很有必要,这种转化需要通过中间载体来完成,其中有机小分子催化剂固载化是实现这种固相转化的最简单方法。经过若干步骤对有机小分子催化剂进行固载,固载后可以促进反应产物纯化和实现催化剂循环利用,具有重要的学术价值和应用潜力。介孔二氧化硅具有孔道均一,比表面积大,结构可调等优点,更重要的是介孔结构可以影响反应分子的扩散与吸附,从而影响催化性能。尽管一些非均相催化剂已经达到了与均相催化剂相当的甚至更优的活性,但在大多数情况下活性和稳定性之间存在矛盾,这个矛盾一直是固载化催化剂设计和合成的主要难点。在催化过程中,固载的有机催化剂必须与无机底物配位并改变构型,这意味着限制催化剂的活动性对催化反应过程非常重要。另一方面,随着反应的进行,固载于介孔载体的有机催化剂渐渐脱落,造成非均相催化剂活性的降低。为了得到稳定性较高的非均相催化剂,需要通过对载体进行精确的调变来限制这种有机催化剂的脱落,从而达到保持非均相催化剂活性和稳定性的目的。许多文献研究报导了有机催化剂和载体之间的相互作用方式,关于有机催化剂与载体之间的连接基团也有大量的研究。然而,载体介孔材料的不同结构和形态究竟对固载化非均相催化剂有什么具体影响,这些关于合成策略的问题很少被系统深入地研究。为此,本论文以课题组前期工作为基础,先对BMMs的孔径进行了调控,又合成了几种形貌不同的介孔分子筛,并分别以这几种介孔材料为载体,采用后嫁接法先固载金属锌后固载活性物Z,由此我们得到了一系列可应用于Aldol反应的非均相催化剂。采用X射线-粉末衍射(XRD)、高分辨率扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、红外光谱分析(FT-IR)、N2吸附-脱附分析、热重分析(TGA)以及ICP等手段对杂化材料的形貌、组成以及结构性能进行表征,并将非均相催化剂应用于4-硝基苯甲醛与环己酮的羟醛缩合反应,考察了催化剂活性以及催化剂稳定性。具体研究内容如下:1.按照本实验室BMMs配比,以十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)为模板剂,以正硅酸乙酯(TEOS)为硅源,以均三甲苯(TMB)为扩孔剂,通过控制溶胶-凝胶过程中TMB的添加量和晶化时间,设计合成了一系列T-BMMs,研究了TMB添加量和不同晶化时间对双模型介孔分子筛结构和形貌的影响。TMB添加量和不同晶化时间对双模型介孔结构有显着影响,尤其是随着TMB添加量的增加,一级孔孔径从3.03 nm逐渐增加到4.21 nm;延长晶化时间有利于调节二级孔向大孔方向增加。2.采用后嫁接法用金属锌对不同孔径BMMs进行修饰,并利用金属与联吡啶的络合配位将有机分子Z(联吡啶脯氨酸衍生物)固载至修饰后的不同孔径BMMs孔道表面,制备了不同孔径的非均相Aldol反应催化剂Z@ZnBMMs和Z@ZnLBMMs。为了进一步对介孔结构对催化剂活性和稳定性的影响进行比较,同时制备了SBA-15和SBA-16,同样应用于上述非均相催化剂制备方法,得到了Z@ZnSBA-15和Z@ZnSBA-16。结果表明,孔径的增大有利于负载更多的活性物Z。3.详细探究了不同载体的孔结构和孔径对催化剂活性和稳定性的影响。将非均相催化剂应用于4-硝基苯甲醛与环己酮的羟醛缩合反应。考察了这几种用不同载体制备的催化剂的活性以及稳定性。将上述四种催化剂进行Aldol催化循环,不同结构的催化剂表现出不同的催化性能。与其他三种催化剂相比,Z@ZnSBA-15在再循环过程中具有最好的催化活性和稳定性,这是因为它具有长且孔径大的介孔孔道,大孔径为更大分子催化反应提供了足够的空间,长孔道保护Z在反应过程中不容易脱落。本研究为我们提供了一种新的思路,通过与载体的弱相互作用来固载有机催化剂,将均相催化剂封装在长孔道和大孔径的固体纳米材料中,可以实现催化剂催化性能的优化和催化剂稳定性的提高。
高道伟[6](2016)在《基于SBA-15新型催化剂的构筑及其催化性能研究》文中进行了进一步梳理介孔分子筛SBA-15具有较大的比表面积和孔体积、高度规整有序的孔道结构以及孔径在530 nm内可精细调控等特点,在纳米反应器、吸附与分离以及大分子的催化转化等领域有着良好的应用前景。与传统微孔沸石分子筛材料相比,采用传统方法合成的SBA-15的骨架仅由硅氧原子构成,并且其孔壁氧化硅聚合程度较低,水热稳定性较差,酸性较弱,这严重限制了其实际工业应用,因此改善SBA-15的酸性和水热稳定性已成为扩展其实际催化应用所必须解决的重要问题。SBA-15的颗粒形貌和孔道结构对活性组分的分散度和反应分子的扩散性能具有较大的影响,但是详细研究载体的形貌和孔道结构等特性对反应性能影响的工作还较少。另外,SBA-15与活性组分之间的相互作用强弱对催化剂的催化性能也具有重要的影响。因此,本论文主要从SBA-15介孔材料改性、形貌调控以及与活性组分之间的相互作用力等方面进行研究,采用XRD、FT-IR、SEM、TEM、STEM、H2-TPR、129Xe NMR、ICP-AES、Raman、UV-Vis DRS、GC-MS和Py-IR等表征手段对材料和催化剂进行表征,并以加氢反应(FCC汽油加氢改质、二苯并噻吩(DBT)加氢脱硫、1,3-丁二烯和1,5-环辛二烯选择性加氢等)作为催化剂反应活性的评价对象,探讨催化剂的制备、结构及物化性质与加氢反应性能之间的构效关系,并研究该类催化剂催化加氢反应的作用机理。主要研究内容和结果如下:(1)制备出球形、柱状、短棒状和长棒状的NiMo/Al-SBA-15加氢脱硫催化剂,并考察了催化剂的形貌、酸性、孔道结构和活性组分的分散度对DBT加氢脱硫反应的影响。首先采用三嵌段非离子表面活性剂(P123)和十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)作为结构导向剂,通过控制合成温度制备出不同形貌的SBA-15。然后采用三种不同的铝源对所合成的SBA-15材料以Si/Al摩尔比为10进行Al后改性修饰。将不同形貌的Al-SBA-15担载Ni Mo活性组分制备出NiMo/Al-SBA-15催化剂,并应用于二苯并噻吩(DBT)加氢脱硫活性评价。表征结果表明:球形NiMo/Al-SBA-15催化剂具有较高的MoS2分散度和较多的酸性位数量。加氢脱硫性能评价结果表明:催化剂的形貌和孔道结构对反应性能具有重要的影响,尤其在反应分子扩散性能方面,而对DBT加氢脱硫产物选择性的影响不大。动力学反应结果表明:不同形貌NiMo/Al-SBA-15催化剂的活性顺序如下:长棒状NiMo/AS-LR<柱状Ni Mo/AS-HP<短棒状NiMo/AS-SR<球形NiMo/AS-SP。(2)除了Al原子改性SBA-15以外,本论文还通过介微孔复合方法改善SBA-15的物理化学特性。在酸性条件下,通过改变合成体系中表面活性剂、电解质和合成温度等因素,成功合成出不同形貌的Beta-SBA-15介微孔复合分子筛。表征结果表明:不同形貌的Beta-SBA-15介微孔复合分子筛同时具有SBA-15的介孔结构和Beta沸石的微孔结构。将不同形貌Beta-SBA-15介微孔复合分子筛担载CoMo活性组分并用于FCC汽油加氢改质。反应结果表明:由于片状CoMo/ABS-PL催化剂的介孔孔道短且孔径大,利于反应分子的扩散,因此取得较高的加氢脱硫转化率(97.6%);球形CoMo/ABS-SP具有较多的介孔空腔和适宜的酸性位数量,有利于提高其芳构化和异构化性能,因此具有较高的辛烷值保留能力;短棒状CoMo/ABS-SR和长棒状CoMo/ABS-LR因具有较少的介孔孔口和酸性位数量,以及较长的孔道,它们的加氢脱硫能力和辛烷值保留能力较低。(3)除了对SBA-15载体进行调控以外,本论文还制备出具有超分散活性位的催化剂,提高活性组分的原子利用率和稳定性,增强活性组分和载体的作用力。采用3-巯丙基三甲氧基硅烷辅助合成的方法,成功将贵金属Pt超细纳米粒子导入到ZSM-5/SBA-15(ZSBA)介微孔复合分子筛的孔道中。这种方法一方面巯丙基能与贵金属前驱体配位,防止贵金属在碱性环境中生成沉淀;另一方面硅烷水解后又能在ZSM-5微晶合成中充当硅源。所合成的Pt@ZSBA催化剂既具有较高的水热稳定性和多孔性,又具有高活性位密度,Pt亚纳米粒子的平均直径在0.51.5nm范围内,并且均匀分布在ZSBA骨架中,提高了贵金属Pt的原子利用率和稳定性。在室温条件下,Pt@ZSBA催化剂表现出较高的1,3-丁二烯(87.0%)和1,5-环辛二烯(84.3%)加氢转化率,并具有较高的循环利用性能。(4)基于以上基础,本论文在3-巯丙基三甲氧基硅烷辅助合成下,并通过控制反应体系中的电解质与合成温度等因素,成功将贵金属Au超细纳米粒子导入到不同形貌ZSBA介微孔复合分子筛的孔道中,考察了Au/ZSBA催化剂的形貌、孔道结构和Au颗粒尺寸对4-硝基苯酚还原反应的影响。表征结果表明:所合成的Au/ZSBA具有稳定的反应活性位,并且同时具有SBA-15的介孔结构与ZSM-5沸石的微孔结构。4-硝基苯酚还原反应结果表明:片状Au/ZSBA-PL因具有较短的孔道(210 nm)和较大的孔径(6.7 nm),表现出最高的4-硝基苯酚还原活性;柱状Au/ZSBA-HP和棒状Au/ZSBA-RD的孔道较长且孔径相对较小,其4-硝基苯酚还原活性较低。这表明催化剂的孔道结构和形貌对其催化性能具有较大的影响。
李雪[7](2015)在《介孔分子筛的合成及应用》文中研究说明介孔分子筛是一种重要的有序介孔材料,其具有很多优良特性:比表面积和孔体积较大,孔道结构规则有序且在2-50nm之间可进行调控;并且通过优化反应条件或简单的后处理可以提高分子筛的热稳定性以及水热稳定性;颗粒外形规则,在微米范围内保持有序的孔道结构。因此,介孔分子筛具有很好的离子交换性能,吸附分离性能以及良好的催化性能,在催化裂化、精细化工、膜分离技术等诸多领域都具有很好的应用价值。本论文以正硅酸乙酯(TEOS)为硅源,分别以十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)和P123为模板剂通过溶胶凝胶法、水热合成法合成出MCM-41、Al-MCM-41、SBA-15介孔分子筛并对其进行表征,考察聚合物(PEG、PVP)的添加对Al-MCM-41介孔分子筛孔道形貌、孔径大小的影响,然后将其作为催化剂载体负载α-Fe2O3应用到乙苯催化脱氢制苯乙烯的反应中,考察了不同负载量催化剂对乙苯脱氢反应性能的影响,助催化剂K的添加对催化剂乙苯脱氢性能的影响,以及反应温度对催化剂性能的影响,探讨了催化剂的活性保持时间。实验结果如下:(1)通过XRD和N2吸-脱附表征可知所合成的分子筛为典型介孔材料,且结晶度和规整度较好。(2)PEG、PVP聚合物的添加有利于提高Al-MCM-41介孔分子筛的分散性,使其孔容、比表面有所提高;适量的聚合物添加有利于提高介孔结构的有序度。(3)将介孔分子筛作为催化剂载体负载α-Fe2O3应用到乙苯脱氢反应,当负载量为60%时乙苯的转化率和苯乙烯的选择性均最高。同时Al的添加有助于提高Fe2O3/MCM-41的催化性能,当nSi/nAl为60时催化性能最好。添加助剂钾后,纯α-Fe2O3的催化性能增加,而以分子筛为载体的催化剂的性能有所下降。三类催化剂的活性时间比较中Fe2O3/SBA-15所持续的活性时间最长。当乙苯脱氢反应温度为630oC时,催化剂的性能最优。
高闯,孙晓艳,王继锋[8](2015)在《金属离子Al3+对SBA-15分子筛形貌的调控作用研究》文中研究表明以异丙醇铝为铝源,在高浓度酸性环境下,通过Al3+调控SBA-15的形貌与性质。在强酸条件下,所得样品的实际n(Si)∶n(Al)都远高于配料n(Si)∶n(Al),且样品的Brnsted酸为0,Lewis酸也较低,铝元素无论是以嫁接还是骨架配位形式都难以嵌入到SBA-15的体相中。随着配料n(Si)∶n(Al)降低,SBA-15由线粒状向端粒颗粒状发展;当配料n(Si)∶n(Al)=5和2.5时,SBA-15仍然具有有序结构,但是二维有序性不强。当n(Si)∶n(Al)=20时,所得材料具有最高的比表面积、孔容及孔径,其值分别为827m2/g,1.25cm3/g,6.06nm。无机硅物种和有机高分子表面活性剂相互作用及体系Al3+浓度导致的胶束空间限制这两方面是Al3+对SBA-15的形貌形成的原因。
相鑫鑫[9](2014)在《硅基介孔材料氨基酸改性及其对重金属离子的吸附性能研究》文中认为本论文以硅基介孔材料SBA-15为研究对象,用不同种类的氨基酸对此介孔材料进行改性,研究改性后的介孔材料对重金属离子的吸附性能。首先以正硅酸四乙酯为硅源,三嵌段共聚物P123为模板剂,合成具有较高比表面积,有序可调的孔道结构和表面易于进行化学改性的硅基介孔分子筛SBA-15。然后将3-氨基丙基三乙氧基硅烷(APTES)嫁接到介孔材料SBA-15上,得到氨基功能化的介孔材料NH2-SBA-15。再采用后移植法分别将L-甲硫氨酸(L-Methionine,简写为Met),L-半胱氨酸(L-Cysteine,简写为Cys)和L-组氨酸(L-Histidine,简写为His)嫁接到NH2-SBA-15上,分别得到改性后的介孔材料Met-SBA-15,Cys-SBA-15和His-SBA-15。对实验过程得到的介孔材料SBA-15,NH2-SBA-15, Met-SBA-15,Cys-SBA-15和His-SBA-15进行表征,表征的方法有透射电镜(TEM),X-射线衍射(XRD),红外光谱分析(FT-IR),N2吸附-脱附曲线,热重分析(TGA)。通过对这一系列的表征进行分析,结果表明,氨基和氨基酸已经成功地接枝在介孔氧化硅的内壁,并且功能化后介孔材料保持原分子筛的高度有序结构并且具有一定的稳定性。对功能化的介孔材料进行选择和吸附性能研究实验,采用电感耦合等离子体发射光谱仪(ICP-AES)对吸附前后的溶液进行金属离子浓度测定。结果证明,用L-甲硫氨酸和L-半光氨酸改性后的介孔材料Met-SBA-15和Cys-SBA-15对Hg(Ⅱ)具有良好的吸附性。在pH=5.0时,40mg吸附剂Met-SBA-15在50mL100mg/L的Hg2+溶液中,当反应时间为20min时,反应达到平衡,此时平衡吸附量为88.7mg g-1。在pH=2.1时,40mg吸附剂Cys-SBA-15在50mL100mg/L的Hg2+溶液中,当反应时间为20min时,反应达到平衡,此时平衡吸附量为72.8mg g-1。L-组氨酸功能化后介孔材料His-SBA-15对Ni(Ⅱ)具有选择吸附性。40mg吸附剂在pH=3.1,对浓度约为100mg/L的Ni2+溶液的平衡吸附量为67.2mg g-1。此外,进一步进行对各个吸附过程的动力学研究。研究表明,根据假二级方程计算得到的qe,cal值均比假一级方程与qe值更接近,且其相关系数的平方R2大于0.9000。因此,动力学假二级方程比假一级方程能够更好地描述氨基酸改性的硅基介孔材料对金属离子的的动力学吸附过程。
郭英浩[10](2014)在《介孔材料的制备、改性以及其对水中污染物的吸附性能研究》文中研究指明随着全球水污染问题日益显着,如何去除水中的污染物已成为世界性问题。水中的污染物主要有有机酚类和重金属离子等。目前,吸附法被认为是分离去除技术中最行之有效的方法之一,而寻找对有机酚类和重金属离子具有高选择性,高吸附容量的吸附剂成为研究的热点。本文一方面综述了介孔材料SBA-15的晶体结构,合成原理,制备方法,改性手段,实际应用以及研究前景等;另一方面综述了坡缕石原土的矿物组分,晶体结构,实际应用以及国内外对坡缕石的应用开发研究现状。并在两者的基础上做了如下工作:(1)采用水热法制备了SBA-15,并以SBA-15为基础,通过接枝共聚的方式制备了一系列SBA-15的树枝状高分子改性产品(包括SBA-15-G0,SBA-15-G1,SBA-15-G2等),对这些产品进行了元素分析、红外分析、热重分析、扫描电子显微镜以及透射电子显微镜的表征。(2)研究了SBA-15以及SBA-15改性产品对对硝基苯酚、对苯二酚、β-萘酚,邻苯二酚四种有机酚类以及铅离子、镍离子、铜离子三种重金属离子的吸附能力。研究表明:与未改性的SBA-15比较,改性后的SBA-15对于吸附以上7种物质有更好的效果。(3)详细考察了SBA-15-G1吸附对硝基苯酚、对苯二酚、铅离子、镍离子以及铜离子的最佳pH,最佳吸附剂用量,振荡时间,吸附动力学。研究表明:与未改性的SBA-15相比,SBA-15-G1对对硝基苯酚、对苯二酚、铅离子、镍离子以及铜离子有更好的吸附效果。(4)以坡缕石(PGS)为基础,采用接枝共聚的方式制备了一系列坡缕石的改性产品(包括PGS-G0,PGS-G1,PGS-G2等),并对这些产品进行了元素分析、红外分析、热重分析、扫描电子显微镜以及透射电子显微镜的表征。(5)研究了PGS及PGS改性产品对对硝基苯酚、对苯二酚、β-萘酚,邻苯二酚四种有机酚类和铅离子、镍离子、铜离子三种重金属离子的吸附能力。研究表明:与坡缕石原土相比,改性后的PGS对于吸附以上物质有较好的效果。(6)考察了PGS-G2吸附对硝基苯酚、对苯二酚、铅离子、镍离子以及铜离子的最佳pH,最佳吸附剂用量,振荡时间,吸附动力学。研究表明:与坡缕石原土相比,PGS-G2对对硝基苯酚、对苯二酚、铅离子有更好的吸附效果。(7)以坡缕石为载体,通过水热环合的方法合成了罗丹宁修饰坡缕石。考察了罗丹宁修饰坡缕石吸附铜离子的最佳pH,最佳吸附剂用量,振荡时间,吸附动力学,吸附热力学。研究表明:经罗丹宁修饰的坡缕石对铜离子有较好的吸附作用。
二、“面包圈”状高有序度大孔径介孔分子筛SBA-15的合成(论文开题报告)
(1)论文研究背景及目的
此处内容要求:
首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景,再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题,并提出你的论文准备的观点或解决方法。
写法范例:
本文主要提出一款精简64位RISC处理器存储管理单元结构并详细分析其设计过程。在该MMU结构中,TLB采用叁个分离的TLB,TLB采用基于内容查找的相联存储器并行查找,支持粗粒度为64KB和细粒度为4KB两种页面大小,采用多级分层页表结构映射地址空间,并详细论述了四级页表转换过程,TLB结构组织等。该MMU结构将作为该处理器存储系统实现的一个重要组成部分。
(2)本文研究方法
调查法:该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。
观察法:用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。
实验法:通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。
文献研究法:通过调查文献来获得资料,从而全面的、正确的了解掌握研究方法。
实证研究法:依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。
定性分析法:对研究对象进行“质”的方面的研究,这个方法需要计算的数据较少。
定量分析法:通过具体的数字,使人们对研究对象的认识进一步精确化。
跨学科研究法:运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。
功能分析法:这是社会科学用来分析社会现象的一种方法,从某一功能出发研究多个方面的影响。
模拟法:通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。
三、“面包圈”状高有序度大孔径介孔分子筛SBA-15的合成(论文提纲范文)
(1)基于光诱导自组装法的杂原子介孔分子筛合成及催化性能研究(论文提纲范文)
摘要 |
ABSTRACT |
第1章 绪论 |
1.1 分子筛及其分类 |
1.2 介孔分子筛 |
1.3 介孔杂原子分子筛 |
1.4 光诱导自组装法 |
1.5 论文的选题目的和意义 |
第2章 介孔钛硅分子筛的光诱导自组装合成 |
2.1 引言 |
2.2 实验部分 |
2.3 结果与讨论 |
2.4 小结 |
第3章 介孔钛硅分子筛的光诱导-p H调控合成 |
3.1 引言 |
3.2 实验部分 |
3.3 结果和讨论 |
3.4 小结 |
第4章 介孔锆硅分子筛的光诱导自组装合成 |
4.1 引言 |
4.2 实验方法 |
4.3 结果与讨论 |
4.4 小结 |
第5章 总结与展望 |
参考文献 |
攻读硕士期间发表的论文及其他成果 |
致谢 |
(2)金属氧化物改性介孔分子筛SBA-15催化裂解油脂制备液体生物燃油的研究(论文提纲范文)
摘要 |
abstract |
前言 |
1 文献综述 |
1.1 生物燃油 |
1.1.1 生物燃油的发展状况 |
1.1.2 生物燃油的制备方法 |
1.1.3 油脂裂解催化剂的研究进展 |
1.2 介孔材料SBA-15 |
1.2.1 SBA-15 的合成方法和形成机理 |
1.2.2 SBA-15 的表征方法 |
1.2.3 SBA-15 在油脂裂解反应中的应用 |
1.3 课题意义及主要研究内容 |
1.3.1 课题意义 |
1.3.2 主要研究内容 |
2 碱性金属氧化物改性SBA-15 催化裂解橡胶籽油的研究 |
2.1 引言 |
2.2 实验部分 |
2.2.1 实验仪器与试剂 |
2.2.2 碱性金属氧化物改性SBA-15 的合成 |
2.2.3 碱性金属氧化物改性SBA-15 催化裂解橡胶籽油反应 |
2.3 结果与讨论 |
2.3.1 碱性金属氧化物改性SBA-15 的结构表征 |
2.3.2 催化剂种类对橡胶籽油裂解反应的影响 |
2.3.3 硝酸钾浸渍浓度对橡胶籽油裂解反应的影响 |
2.3.4 K_2O/MgO-SBA-15 催化裂解橡胶籽油工艺条件优化 |
2.3.5 K_2O/MgO-SBA-15 的循环使用性能 |
2.4 本章小结 |
3 单金属氧化物改性SBA-15 催化裂解地沟油的研究 |
3.1 引言 |
3.2 实验部分 |
3.2.1 实验试剂与仪器 |
3.2.2 单金属氧化物改性SBA-15 的合成 |
3.2.3 单金属氧化物改性SBA-15 催化裂解地沟油反应 |
3.3 结果与讨论 |
3.3.1 单金属氧化物改性SBA-15 的结构表征 |
3.3.2 催化剂种类对地沟油裂解反应的影响 |
3.4 本章小结 |
4 双金属氧化物改性SBA-15 催化裂解地沟油的研究 |
4.1 引言 |
4.2 实验部分 |
4.2.1 实验试剂与仪器 |
4.2.2 双金属氧化物改性SBA-15 的制备 |
4.2.3 双金属氧化物改性SBA-15 催化裂解地沟油反应 |
4.3 结果与讨论 |
4.3.1 双金属氧化物改性SBA-15 的结构表征 |
4.3.2 催化剂种类对地沟油裂解反应的影响 |
4.3.3 乙酸锌浸渍浓度对地沟油裂解反应的影响 |
4.3.4 Zn O/MgO-SBA-15 催化裂解地沟油工艺条件优化 |
4.3.5 Zn O/MgO-SBA-15 的循环使用性能 |
4.4 本章小结 |
结论 |
参考文献 |
致谢 |
攻读硕士学位期间发表的学术论文目录 |
(3)杂原子改性SBA-15材料的制备及其催化性能研究(论文提纲范文)
摘要 |
Abstract |
1 绪论 |
1.1 研究背景及意义 |
1.1.1 研究背景 |
1.1.2 研究意义 |
1.2 国内外研究现状 |
1.2.1 介孔材料SBA-15 的结构性能影响的研究 |
1.2.2 介孔材料SBA-15 的结构特点、衍生方法及催化性能研究 |
1.2.3 苯甲醛和丙二腈为探针的Knoevenagel缩合反应研究 |
1.2.4 杂环反应研究 |
1.2.5 尼泊金丁酯研究 |
1.3 研究目的、内容、方法及创新点 |
1.3.1 研究目的 |
1.3.2 研究内容 |
1.3.3 研究方法及创新点 |
2 实验部分 |
2.1 实验所用主要试剂及仪器 |
2.1.1 主要实验试剂 |
2.1.2 主要仪器设备 |
2.2 实验步骤 |
2.2.1 X-SBA-15 催化剂的制备及表征 |
2.2.2 SBA-15/KF催化Knoevenagel反应 |
2.2.3 SBA-15/NiCl_2 催化苯偶酰与邻苯二胺反应 |
2.2.4 尼泊金丁酯的合成 |
2.3 X-SBA-15 催化剂的表征方法和测试仪器 |
2.3.1 X射线粉末衍射(XRD) |
2.3.2 红外光谱(IR) |
2.3.3 比表面积和孔结构测定(BET) |
2.3.4 扫描电镜(SEM) |
2.3.5 热重分析(TG) |
2.4 催化剂的表征结果与讨论 |
2.4.1 X射线粉末衍射(XRD) |
2.4.2 红外光谱(IR) |
2.4.3 比表面积和孔结构测定(BET) |
2.4.4 扫描电镜(SEM) |
2.4.5 热重分析(TG) |
3 KF-SBA-15 的制备及其催化Knoevenagel反应 |
3.1 催化剂表征 |
3.1.1 催化剂的结构参数 |
3.1.2 催化剂的IR分析 |
3.1.3 催化剂的XRD分析 |
3.1.4 催化剂的TG分析 |
3.1.5 催化剂的N_2 吸脱附曲线分析 |
3.2 产物表征 |
3.3 结果与分析 |
3.3.1 催化剂及溶剂对产率的影响 |
3.3.2 催化剂用量、原料摩尔比及催化剂循环次数对产率的影响 |
3.3.3 底物适应性 |
3.4 本章小结 |
4 NiCl_2-SBA-15 催化超声合成喹喔啉衍生物 |
4.1 催化剂表征 |
4.2 产物表征 |
4.3 结果与分析 |
4.3.1 催化剂、溶剂对产率影响 |
4.3.2 催化剂用量、原料摩尔比对产率的影响 |
4.3.3 反应时间和温度对产率的影响 |
4.3.4 催化剂循环使用次数对产率的影响 |
4.3.5 底物适用性考察 |
4.4 本章小结 |
5 SBA-15/AlCl_3 催化合成尼泊金丁酯 |
5.1 产物表征 |
5.2 结果与分析 |
5.2.1 催化剂及酸添加剂种类对产率影响 |
5.2.2 催化剂、酸添加剂用量对产率的影响 |
5.2.3 原料摩尔比对产率的影响 |
5.2.4 反应时间、温度及催化剂循环次数对产率的影响 |
5.2.5 反应机理推测 |
5.3 本章小结 |
6 结论与展望 |
6.1 研究结论 |
6.2 研究展望 |
致谢 |
参考文献 |
附录 |
(4)介孔材料固定化双酶/环氧复合涂层防腐蚀性能研究(论文提纲范文)
摘要 |
abstract |
第一章 绪论 |
1.1 来源及背景 |
1.1.1 课题的来源 |
1.1.2 课题的研究背景 |
1.2 国内外研究现状 |
1.2.1 固定化酶研究 |
1.2.2 SBA-15 介孔分子筛 |
1.2.3 涂层的防腐蚀研究 |
1.3 研究内容及创新点 |
1.3.1 课题的研究内容 |
1.3.2 课题的创新点 |
第二章 SBA-15 制备与表征及固定化酶/环氧复合涂层性能分析 |
2.1 实验部分 |
2.1.1 实验药品 |
2.1.2 实验仪器 |
2.1.3 实验方法 |
2.2 实验结果与讨论 |
2.2.1 SBA-15 的表征结果 |
2.2.2 SBA-15 固定化单酶条件优化 |
2.2.3 SBA-15 固定化双酶条件优化 |
2.2.4 SBA-15 固定化双酶/环氧复合涂层性能测定 |
2.3 小结 |
第三章 氨基改性SBA-15 制备与表征及固定化酶/环氧复合涂层性能分析 |
3.1 实验方法 |
3.1.1 氨基改性SBA-15 的制备 |
3.1.2 氨基改性SBA-15 固定化单酶 |
3.1.3 氨基改性SBA-15 固定化双酶 |
3.2 实验结果与讨论 |
3.2.1 氨基改性SBA-15 的表征结果 |
3.2.2 氨基改性SBA-15 固定化单酶条件优化 |
3.2.3 氨基改性SBA-15 固定化双酶条件优化 |
3.2.4 氨基改性SBA-15 固定化单酶、双酶/环氧复合涂层抗腐蚀性能测定 |
3.3 小结 |
第四章 羧基改性SBA-15 制备与表征及固定化酶/环氧复合涂层性能分析 |
4.1 实验方法 |
4.1.1 羧基改性SBA-15 的制备 |
4.1.2 羧基改性SBA-15 固定化单酶 |
4.1.3 羧基改性SBA-15 固定化双酶 |
4.2 实验结果与讨论 |
4.2.1 羧基改性SBA-15 的表征结果 |
4.2.2 羧基改性SBA-15 固定化单酶条件优化 |
4.2.3 羧基改性SBA-15 固定化双酶条件优化 |
4.2.4 羧基改性SBA-15 固定化单酶、双酶/环氧复合涂层抗腐蚀性能测定 |
4.3 小结 |
第五章 涂层的耐久性实验 |
5.1 环氧树脂涂层浸泡实验 |
5.2 氨基改性SBA-15 固定化双酶/环氧复合涂层浸泡实验分析 |
5.3 羧基改性SBA-15 固定化双酶/环氧复合涂层浸泡实验分析 |
5.4 小结 |
第六章 结论与建议 |
6.1 结论 |
6.2 展望 |
参考文献 |
攻读硕士学位期间取得的学术成果 |
致谢 |
(5)SiO2介孔结构对固载联吡啶脯氨酸及其催化Aldol反应性能的影响(论文提纲范文)
摘要 |
Abstract |
第1章 绪论 |
1.1 介孔分子筛的概述 |
1.1.1 介孔分子筛的简介 |
1.1.2 介孔分子筛的发展历史 |
1.2 介孔分子筛的合成方法 |
1.2.1 硬模板法 |
1.2.2 软模板法 |
1.3 介孔分子筛合成机理 |
1.3.1 液晶模板机理 |
1.3.2 协同机理 |
1.4 介孔分子筛孔径调控的方法 |
1.4.1 改变表面活性剂碳链长度 |
1.4.2 添加扩孔剂 |
1.4.3 其它方法 |
1.5 有机-无机杂化材料 |
1.5.1 有机-无机杂化材料的合成 |
1.5.2 有机-无机杂化介孔材料在多相手性催化中的应用 |
1.6 联吡啶脯氨酸衍生物 |
1.6.1 联吡啶配体 |
1.6.2 脯氨酸及其衍生物 |
1.7 论文研究内容及创新点 |
1.7.1 主要研究内容 |
1.7.2 特色及创新点 |
第2章 TMB对SiO_2双模型介孔结构的影响 |
2.1 引言 |
2.2 实验部分 |
2.2.1 试剂与仪器 |
2.2.2 添加TMB的BMMs的合成 |
2.3 结果与讨论 |
2.3.1 XRD分析 |
2.3.2 N_2吸附-脱附分析 |
2.3.3 SEM分析 |
2.3.4 机理分析 |
2.4 本章小结 |
第3章 不同介孔二氧化硅嫁接联吡啶脯氨酸催化剂的制备及其在不对称Aldol反应中的催化性能和结构效应 |
3.1 引言 |
3.2 实验部分 |
3.2.1 试剂与仪器 |
3.2.2 实验过程 |
3.3 结果与讨论 |
3.3.1 XRD分析 |
3.3.2 SEM和TEM分析 |
3.3.3 氮气吸附-脱附分析 |
3.3.4 FT-IR分析 |
3.3.5 UV-vis分析 |
3.3.6 固体核磁 |
3.3.7 TG分析 |
3.3.8 催化不对称Aldol反应及循环性能的研究 |
3.4 本章小结 |
结论与展望 |
参考文献 |
攻读硕士学位期间发表的学术论文 |
致谢 |
(6)基于SBA-15新型催化剂的构筑及其催化性能研究(论文提纲范文)
摘要 |
ABSTRACT |
创新点 |
第1章 绪论 |
第2章 文献综述 |
2.1 SBA系列介孔材料的简介 |
2.2 SBA-15 基介孔材料的研究进展 |
2.2.1 不同形貌SBA-15 材料的合成 |
2.2.2 金属杂原子修饰SBA-15 材料的制备 |
2.2.3 SBA-15 基介微孔复合材料的制备 |
2.2.4 SBA-15 硬模板法制备介孔金属氧化物 |
2.2.5 SBA-15 硬模板法制备介孔炭 |
2.2.6 SBA-15 基复合材料与活性组分之间的相互作用 |
2.3 SBA-15 担载Au(Pt)催化剂的研究进展 |
2.3.1 SBA-15 担载Au(Pt)催化剂的制备 |
2.3.2 SBA-15 担载Au(Pt)催化剂涉及的领域 |
2.4 SBA-15 基复合材料的应用 |
2.4.1 SBA-15 基复合材料在加氢反应中的应用 |
2.4.2 SBA-15 基复合材料在有机合成中的应用 |
2.4.3 SBA-15 基复合材料在吸附分离中的应用 |
2.4.4 SBA-15 基复合材料在其他方面的应用 |
2.5 文献小结及论文研究意义 |
第3章 实验部分 |
3.1 实验原料 |
3.2 材料的表征方法 |
3.2.1 粉末X射线衍射(XRD) |
3.2.2 傅立叶红外光谱(FT-IR) |
3.2.3 电感耦合等离子体发射光谱(ICP-AES) |
3.2.4 ~(27)Al固体核磁共振谱(~(27)Al MAS NMR) |
3.2.5 N2低温物理吸附脱附 |
3.2.6 扫描电镜(SEM) |
3.2.7 透射电镜(TEM) |
3.2.9 H_2-TPD程序升温脱附 |
3.2.10 吡啶-红外光谱(Py-IR) |
3.2.11 拉曼光谱(Raman) |
3.3 催化剂反应性能评价方法及实验装置流程图 |
3.3.1 FCC汽油加氢改质反应活性评价 |
3.3.2 二苯并噻吩 (DBT) 加氢脱硫反应活性评价 |
3.3.3 1,3-丁二烯选择性加氢反应活性评价 |
3.3.4 1,5-环辛二烯选择性加氢反应活性评价 |
3.3.5 4-硝基苯酚还原反应活性评价 |
第4章 不同形貌Al-SBA-15 介孔材料的合成及其DBT加氢脱硫性能研究 |
4.1 引言 |
4.2 不同形貌NiMo/Al-SBA-15 催化剂的制备 |
4.2.1 不同形貌载体的制备 |
4.2.2 不同形貌催化剂的制备 |
4.3 不同铝源杂原子修饰SBA-15 的表征 |
4.3.1 XRD表征 |
4.3.2 SEM表征 |
4.3.3 N_2低温物理吸附脱附表征 |
4.3.4 ~(27)Al MAS NMR表征 |
4.4 不同形貌Al-SBA-15 和NiMo/Al-SBA-15 催化剂的表征 |
4.4.1 XRD表征 |
4.4.2 SEM表征 |
4.4.3 TEM表征 |
4.4.4 N_2低温物理吸附脱附表征 |
4.4.5 Raman表征 |
4.4.6 UV-Vis DRS表征 |
4.4.7 Py-IR表征 |
4.4.8 HRTEM表征 |
4.5 不同形貌NiMo/Al-SBA-15 催化剂的DBT HDS活性评价 |
4.5.1 不同形貌NiMo/Al-SBA-15 的DBT HDS反应性能结果 |
4.5.2 NiMo/Al-SBA-15 催化剂与反应活性之间的构效关系 |
4.5.3 NiMo/Al-SBA-15 催化剂上DBT加氢脱硫的反应网络 |
4.6 小结 |
第5章 不同形貌Beta-SBA-15 材料的合成及其FCC汽油加氢改质性能研究 |
5.1 引言 |
5.2 不同形貌CoMo/Beta-SBA-15 催化剂的制备 |
5.2.1 不同形貌载体的制备 |
5.2.2 不同形貌催化剂的制备 |
5.3 不同形貌Beta-SBA-15 介微孔分子筛的表征 |
5.3.1 XRD表征 |
5.3.2 SEM表征 |
5.3.3 TEM表征 |
5.3.4 N_2低温物理吸附脱附表征 |
5.3.5 FT-IR表征 |
5.3.6 Raman表征 |
5.4 不同形貌CoMo/Beta-SBA-15 催化剂的表征 |
5.4.1 XRD表征 |
5.4.2 UV-Vis DRS表征 |
5.4.3 Raman表征 |
5.4.4 HRTEM表征 |
5.4.5 Py-IR表征 |
5.5 不同形貌CoMo/Beta-SBA-15 的FCC汽油加氢改质活性评价 |
5.5.1 不同形貌CoMo/Beta-SBA-15 的FCC汽油加氢改质结果 |
5.5.2 CoMo/Beta-SBA-15 催化剂与反应活性之间的构效关系 |
5.6 小结 |
第6章 ZSM-5/SBA-15 担载超细Pt催化剂的制备及其加氢性能研究 |
6.1 引言 |
6.2 分子筛担载超细Pt纳米粒子催化剂的制备 |
6.3 ZSM-5/SBA-15 担载超细Pt纳米粒子催化剂的表征 |
6.3.1 XRD表征 |
6.3.2 FT-IR表征 |
6.3.3 N_2低温物理吸附脱附表征 |
6.3.4 Raman表征 |
6.3.5 ~(129)Xe NMR表征 |
6.3.6 SEM和TEM表征 |
6.4 Pt@ZSBA的选择性加氢活性评价 |
6.4.1 Pt@ZSBA的 1,3-丁二烯选择性加氢反应评价 |
6.4.2 Pt@ZSBA的 1,5-环辛二烯选择性加氢反应评价 |
6.5 小结 |
第7章 不同形貌Au/ZSM5SBA-15 的合成及其 4-硝基苯酚还原性能研究 |
7.1 引言 |
7.2 不同形貌Au/ZSM5SBA-15 复合材料的控制合成 |
7.3 不同形貌Au/ZSBA复合材料的表征 |
7.3.1 XRD表征 |
7.3.2 Raman表征 |
7.3.3 FT-IR表征 |
7.3.4 SEM表征 |
7.3.5 TEM表征 |
7.3.6 N_2低温物理吸附脱附表征 |
7.3.7 UV-Vis DRS表征 |
7.3.8 H2-TPD表征 |
7.3.9 H2-TPR表征 |
7.4 焙烧温度对片状Au/ZSBA-PL中Au颗粒尺寸的影响 |
7.5 不同形貌Au/ZSBA的 4-硝基苯酚还原活性评价 |
7.5.1 不同形貌Au/ZSBA的 4-硝基苯酚还原活性评价结果 |
7.5.2 Au颗粒的尺寸对 4-硝基苯酚还原活性的影响 |
7.5.3 反应参数对 4-硝基苯酚还原活性的影响 |
7.5.4 不同形貌Au/ZSBA催化 4-硝基苯酚还原反应的反应机理 |
7.6 小结 |
第8章 结论 |
参考文献 |
致谢 |
个人简历、在学期间发表的学术论文及研究成果 |
(7)介孔分子筛的合成及应用(论文提纲范文)
摘要 |
Abstract |
1 绪论 |
1.1 引言 |
1.2 介孔分子筛的研究进展及现状 |
1.3 介孔分子筛的合成 |
1.4 介孔分子筛的改性 |
1.5 介孔分子筛的应用 |
1.5.1 在纳米材料中的应用 |
1.5.2 在环保领域的应用 |
1.5.3 在催化领域的应用 |
1.6 苯乙烯简介 |
1.7 乙苯脱氢催化剂的研究进展 |
1.8 研究目的与研究内容 |
2 实验部分 |
2.1 实验试剂 |
2.2 表征方法 |
2.3 实验仪器 |
3 介孔分子筛的表征 |
3.1 MCM-41 分子筛的制备与表征 |
3.1.1 XRD 表征 |
3.1.2 氮气吸-脱附曲线 |
3.2 Al-MCM-41 分子筛的制备与表征 |
3.3 SBA-15 分子筛的制备与表征 |
4 聚合物添加对 Al-MCM-41 分子筛结构和形貌的影响 |
4.1 实验过程 |
4.2 结果与讨论 |
4.2.1 PEG 对 Al-MCM-41 分子筛的影响 |
4.2.2 PVP 对 Al-MCM-41 分子筛的影响 |
5 介孔分子筛在乙苯脱氢反应中的应用 |
5.1 反应原理 |
5.2 实验过程 |
5.2.1 反应装置及流程 |
5.2.2 催化剂的制备 |
5.2.3 操作步骤 |
5.2.4 结果计算 |
5.3 结果与讨论 |
5.3.1 不同负载量 Fe_2O_3/MCM-41 的催化性能 |
5.3.2 KNO_3对催化剂性能的影响 |
5.3.3 不同硅铝比的 Fe_2O_3/Al-MCM-41 催化性能 |
5.3.4 不同负载量的 Fe_2O_3/Al-MCM-41 催化性能 |
5.3.5 不同催化剂的 XRD 表征 |
5.3.6 不同催化剂活性比较 |
5.3.7 反应温度对催化剂活性影响 |
6 结论 |
参考文献 |
攻读硕士期间发表学术论文情况 |
致谢 |
(8)金属离子Al3+对SBA-15分子筛形貌的调控作用研究(论文提纲范文)
1 实验部分 |
1.1 试剂与材料 |
1.2 样品制备 |
1.3 表征方法 |
2 结果与讨论 |
2.1 不同n(Si)∶n(Al)合成条件下样品的 XRD结果 |
2.2 不同n(Si)∶n(Al)合成条件下样品的形貌变化 |
2.3 不同n(Si)∶n(Al)合成条件下样品的物化性质的影响 |
2.4 Al 3+对 SBA-15形貌的影响机制 |
3 结 论 |
(9)硅基介孔材料氨基酸改性及其对重金属离子的吸附性能研究(论文提纲范文)
摘要 |
Abstract |
第一章 前言 |
1.1 有序介孔材料简述 |
1.1.1 硅基介孔材料 |
1.1.2 非硅基介孔材料 |
1.1.3 介孔材料的合成方法 |
1.1.4 介孔材料的模板剂去除过程 |
1.1.5 有序介孔材料的合成机理 |
1.2. SBA-15 的研究进展 |
1.2.1 SBA-15 的合成 |
1.2.2 SBA-15 的改性 |
1.2.3 SBA-15 的应用 |
1.3. 本论文的研究意义及研究内容 |
1.3.1 研究意义 |
1.3.2 主要内容 |
第二章 硅基介孔材料蛋氨酸改性及其对 Hg(II)的吸附性能研究 |
2.1 引言 |
2.2 实验部分 |
2.2.1 药品与试剂 |
2.2.2 测试仪器 |
2.3 材料的合成 |
2.3.1 介孔分子筛 SBA-15 的制备 |
2.3.2 介孔分子筛 SBA-15 的 L-甲硫氨酸改性 |
2.3.3 吸附实验 |
2.4 结果与讨论 |
2.4.1 样品的表征方法 |
2.4.2 表征分析 |
2.4.3 pH 和时间的影响 |
2.4.4 吸附动力学研究 |
2.5 结论 |
第三章 硅基介孔材料 L-半胱氨酸改性及其对 Hg(II)的吸附性能研究 |
3.1 实验部分 |
3.1.1 药品与试剂 |
3.1.2 测试仪器 |
3.2 材料的合成 |
3.2.1 介孔分子筛 SBA-15 的制备 |
3.2.2 介孔分子筛 SBA-15 的 L-半胱氨酸改性 |
3.3 表征分析 |
3.3.1 透射电镜(TEM)表征 |
3.3.2 XRD 分析 |
3.3.3 红外 FT-IR 分析 |
3.3.4 N_2吸附-脱附曲线 |
3.4 吸附实验 |
3.4.1 选择性吸附实验 |
3.4.2 pH 的影响 |
3.4.3 吸附时间的影响 |
3.4.4 吸附剂用量对吸附效果的影响 |
3.4.5 吸附动力学研究 |
3.5 结论 |
第四章 硅基介孔材料 L-组氨酸改性及其对 Ni(II)的吸附性能研究 |
4.1 引言 |
4.2 实验部分 |
4.2.1 药品与试剂 |
4.2.2 测试仪器 |
4.3 材料的合成 |
4.3.1 介孔分子筛 SBA-15 的制备 |
4.3.2 介孔分子筛 SBA-15 的 L-组氨酸改性 |
4.4 表征分析 |
4.4.1 透射电镜(TEM)表征 |
4.4.2 XRD 分析 |
4.4.3 红外 FT-IR 分析 |
4.4.4 N_2吸附-脱附曲线 |
4.4.5 TGA 热重分析 |
4.5 改性后介孔材料对 Ni~(2+)的吸附性能研究 |
4.5.1 选择性吸附实验 |
4.5.2 吸附实验 |
4.5.3 溶液 pH 对吸附效果影响 |
4.5.4 吸附剂用量对吸附效果的影响 |
4.5.5 吸附时间对吸附效果影响 |
4.5.6 吸附动力学研究 |
4.6 结论 |
参考文献 |
致谢 |
硕士期间发表或拟发表的论文情况 |
(10)介孔材料的制备、改性以及其对水中污染物的吸附性能研究(论文提纲范文)
摘要 |
ABSTRACT |
第一章 绪论 |
1.1 介孔分子筛 SBA-15 的概述及应用 |
1.1.1 介孔材料以及介孔分子筛 SBA-15 的概述 |
1.1.2 介孔分子筛 SBA-15 的合成机理 |
1.1.3 介孔分子筛 SBA-15 的制备方法 |
1.1.4 介孔分子筛 SBA-15 的改性 |
1.1.4.1 接枝共聚法 |
1.1.4.2 利用金属及金属氧化物及有机基团对 SBA-15 的改性 |
1.1.4.3 浸渍法 |
1.1.5 SBA-15 的应用 |
1.1.5.1 SBA-15 在环境保护领域的应用 |
1.1.5.2 SBA-15 在催化领域的应用 |
1.1.5.3 SBA-15 在其它领域的应用 |
1.2 坡缕石粘土的概述 |
1.2.1 坡缕石粘土的概述以及矿藏分布 |
1.2.2 坡缕石的化学组成及晶体结构 |
1.2.3 坡缕石的特性 |
1.2.3.1 吸附性 |
1.2.3.2 催化性 |
1.2.3.3 稳定性 |
1.2.3.4 耐热性 |
1.2.4 坡缕石的改性 |
1.2.4.1 热活化法 |
1.2.4.2 酸活化 |
1.2.4.3 硅烷偶联剂改性 |
1.2.4.4 表面活性剂改性 |
1.2.5 坡缕石的应用 |
1.2.5.1 坡缕石在处理污水上的应用 |
1.2.5.2 坡缕石在催化方面的应用 |
1.2.5.3 坡缕石在其它领域的应用 |
1.3 罗丹宁的概述 |
1.3.1 罗丹宁简介 |
1.3.2 罗丹宁的应用 |
1.4 吸附理论 |
1.4.1 吸附的定义 |
1.4.2 吸附的类型 |
1.4.3 吸附过程的模拟类型 |
1.5 课题的提出与实验思路 |
参考文献 |
第二章 改性 SBA-15 的制备及其对重金属离子和有机酚类的吸附性能研究 |
2.1 引言 |
2.2 实验部分 |
2.2.1 仪器及试剂 |
2.3. 实验方法 |
2.3.1 改性 SBA-15 的制备 |
2.3.1.1 SBA-15 的制备 |
2.3.1.2 SBA-15-G0 的制备 |
2.3.1.3 树枝状高分子 SBA-15-G1 和 SBA-15-G2 的合成 |
2.3.2 吸附实验 |
2.4 结果与讨论 |
2.4.1 元素分析 |
2.4.2 红外表征 |
2.4.3 热重分析 |
2.4.4 扫描电镜 |
2.4.5 透射电镜 |
2.5 吸附性能测试 |
2.5.1 SBA-15 及改性 SBA-15 对有机酚类的吸附性能比较 |
2.5.2 SBA-15 及改性 SBA-15 对重金属离子的吸附性能比较 |
2.5.3 SBA-15-G1 吸附对硝基苯酚和对苯二酚的最佳吸附条件的选择 |
2.5.3.1 pH 对吸附性能的影响 |
2.5.3.2 最佳吸附剂用量的确定 |
2.5.3.3 振荡时间对吸附容量的影响 |
2.5.3.4 对硝 苯酚和对苯二酚的吸附等温线 |
2.5.4 SBA-15-G1 对铅离子、镍离子和铜离子的最佳吸附条件的选择 |
2.5.4.1 pH 对吸附性能的影响 |
2.5.4.2 最佳吸附剂用量的确定 |
2.5.4.3 振荡时间对吸附容量的影响 |
2.5.4.4 三种金属离子的吸附等温线 |
2.6 结论 |
参考文献 |
第三章 改性坡缕石的制备及其对重金属离子和有机酚类的吸附性能研究 |
3.1 引言 |
3.2 实验部分 |
3.2.1 仪器及试剂 |
3.2.2 吸附剂的制备 |
3.2.2.1 羟基化坡缕石的制备 |
3.2.2.2 树枝状坡缕石高分子聚合物的合成 |
3.3 分析和计算 |
3.4 结果与讨论 |
3.4.1 坡缕石及改性坡缕石的元素分析 |
3.4.2 坡缕石及改性坡缕石的红外表征 |
3.4.3 坡缕石及改性坡缕石的热重分析 |
3.4.4 PGS-G2 的扫描电镜 |
3.4.5 PGS-G2 的透射电镜 |
3.5 吸附性能测试 |
3.5.1 PGS 及改性 PGS 对有机酚类的吸附性能比较 |
3.5.2 PGS 及改性 PGS 对重金属离子的吸附性能比较 |
3.5.3 PGS-G2 吸附对硝基苯酚和对苯二酚的最佳吸附条件的选择 |
3.5.3.1. pH 对吸附性能的影响 |
3.5.3.2 最佳吸附剂用量的确定 |
3.5.3.3 振荡时间对吸附容量的影响 |
3.5.3.4 硝 苯酚和对苯二酚的吸附等温线 |
3.5.4 PGS-G2 对铅离子的最佳吸附条件的选择 |
3.5.4.1 pH 对吸附性能的影响 |
3.5.4.2 最佳吸附剂用量的确定 |
3.5.4.3 时间对吸附性能的影响 |
3.5.4.4 Pb(II)的吸附等温线 |
3.6 结果与讨论 |
参考文献 |
第四章 罗丹宁修饰坡缕石的制备及其对铜离子的吸附性能研究 |
4.1 引言 |
4.2 实验部分 |
4.2.1 仪器及试剂 |
4.2.2 吸附剂的制备 |
4.2.2.1 羟基化坡缕石的制备 |
4.2.2.2 罗丹宁修饰坡缕石的制备 |
4.3 分析和计算 |
4.4 结果与讨论 |
4.4.1 坡缕石及罗丹宁修饰坡缕石的的元素分析 |
4.4.2 坡缕石及罗丹宁修饰坡缕石的红外表征 |
4.4.3 坡缕石及罗丹宁修饰坡缕石的的热重分析 |
4.5 罗丹宁修饰坡缕石吸附铜离子的最佳吸附条件的选择 |
4.5.1 pH 对吸附性能的影响 |
4.5.2 最佳吸附剂用量的确定 |
4.5.3 振荡时间对吸附容量的影响 |
4.5.4 Cu(II)离子的吸附等温线 |
4.5.5 吸附热力学参数测定 |
4.6 结果与讨论 |
参考文献 |
发表论文 |
致谢 |
四、“面包圈”状高有序度大孔径介孔分子筛SBA-15的合成(论文参考文献)
- [1]基于光诱导自组装法的杂原子介孔分子筛合成及催化性能研究[D]. 李鑫浩. 淮阴工学院, 2021
- [2]金属氧化物改性介孔分子筛SBA-15催化裂解油脂制备液体生物燃油的研究[D]. 曹新诚. 青岛科技大学, 2019(12)
- [3]杂原子改性SBA-15材料的制备及其催化性能研究[D]. 李琳琳. 贵州师范大学, 2019(04)
- [4]介孔材料固定化双酶/环氧复合涂层防腐蚀性能研究[D]. 陈晓蕊. 中国石油大学(华东), 2019(09)
- [5]SiO2介孔结构对固载联吡啶脯氨酸及其催化Aldol反应性能的影响[D]. 何煦. 北京工业大学, 2018(05)
- [6]基于SBA-15新型催化剂的构筑及其催化性能研究[D]. 高道伟. 中国石油大学(北京), 2016(02)
- [7]介孔分子筛的合成及应用[D]. 李雪. 辽宁工业大学, 2015(10)
- [8]金属离子Al3+对SBA-15分子筛形貌的调控作用研究[J]. 高闯,孙晓艳,王继锋. 化工科技, 2015(01)
- [9]硅基介孔材料氨基酸改性及其对重金属离子的吸附性能研究[D]. 相鑫鑫. 东北师范大学, 2014(02)
- [10]介孔材料的制备、改性以及其对水中污染物的吸附性能研究[D]. 郭英浩. 西北师范大学, 2014(07)